一、催化甲苯与甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯和乙苯的研究(论文文献综述)
董雁春[1](2021)在《苯乙烯生产工艺及技术经济分析》文中进行了进一步梳理介绍了苯乙烯生产工艺技术现状及新技术研究进展,重点对国内外现有的主要工艺路线的生产成本和市场供需进行了分析。分析结果表明:目前苯乙烯产能过剩,未来市场竞争更加激烈,加强落后装置和产能的淘汰和提高装置技术经济指标尤为重要。同时对苯乙烯市场发展趋势进行了分析和预测,为苯乙烯行业发展提供了建议。
李修仪,周金波,黄剑锋,卜婷婷,马艳捷[2](2021)在《甲苯与甲醇侧链烷基化制苯乙烯的研究进展》文中研究指明甲苯与甲醇侧链烷基化制苯乙烯工艺过程简单、原料廉价,是有发展前景的苯乙烯工业生产路线。介绍了甲苯与甲醇发生侧链烷基化的反应机理和反应热力学,剖析了催化剂性质对该反应过程的影响,进而综述了近年来用于该反应的分子筛类和非分子筛类催化剂的研究进展。分析表明,目前对于甲苯侧链烷基化催化剂的研究主要集中在两个方面:一方面是对X分子筛催化剂的改性,通过调变X分子筛表面酸碱性质来控制反应过程;另一方面是开发具有匹配酸/碱性质及合适孔道结构的新型高效催化剂。
刘钰华[3](2021)在《固液连续混加法改性NaX催化剂及在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用》文中指出作为一种重要的有机化工原料,苯乙烯的传统合成工艺主要依赖两种路线——乙烯与苯的Friedel-Crafts烷基化和乙苯的能量密集型(550–700 oC)脱氢。工业上90%的苯乙烯由乙苯脱氢法制得,但该方法存在工艺流程长、能耗高等缺点。相比而言,甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯工艺条件温和、原料廉价、能耗低、原子利用率高,应用前景广阔。高性能甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的开发是该工艺工业化应用的关键。本课题组前期对酚醛树脂、铝基催化剂、有序介孔碳、Cs X、NaX、Al PO4-5、SAPO-5等材料进行了改性,并应用在甲苯甲醇侧链烷基化反应,结果表明中强碱性位及适量的强碱性位可以提高甲苯甲醇侧链烷基化催化性能。为了提高催化剂表面中强碱性位和强碱性位的数量及其分布,本文以NaX为载体,采用固液连续混加法制备了KOH、Na2B4O7、KOH-Na2B4O7双组分改性的催化剂,并对催化剂进行了XRD、SEM、FT-IR、Py-IR、BET、NH3-TPD、CO2-TPD等相关表征,分别探究了KOH、Na2B4O7、KOH-Na2B4O7双组分负载量对催化剂酸、碱强度和酸、碱性位数量及比例的影响,考察了其对催化剂结构及催化性能的影响,得出了以下结论:1.采用固液连续混加法,制备均匀负载KOH的NaX分子筛催化剂,并将其应用在甲苯甲醇侧链烷基化反应中,结果发现:(1)添加一定量的KOH,会使催化剂上强碱性位增加,中强酸性位减少,进而有利于提高甲醇转化率和苯乙烯与乙苯的总选择性。(2)当KOH负载量大于3 wt.%时,乙苯的选择性有了大幅度的提升;当KOH的占比为7 wt.%时,乙苯的选择性最高为94.73%,同时乙苯和苯乙烯的总收率为97.82%。(3)Cat-n K系列催化剂稳定性较好,并且甲醇转化率始终接近100%。(4)初步推断,甲醇在强碱性位和中强酸性位上存在一对竞争反应,若强碱性位占比高,则甲醇优先发生脱氢反应生成甲醛,然后与甲苯进一步侧链烷基化生成乙苯和苯乙烯;若中强酸性位占比高,则甲醇优先与甲苯发生苯环上的烷基化反应生成二甲苯或加氢生成甲烷。2.采用过量浸渍法在NaX上负载不同质量分数的Na2B4O7,并进行了活性评价,结果发现:(1)当负载一定量的Na2B4O7后,催化剂的活性得到改善。Cat-9B催化剂乙苯的选择性最高为67.59%,而Cat-13B催化剂苯乙烯的选择性最高为41.45%,此时乙苯和苯乙烯的总收率达到最高为72.61%。(2)负载Na2B4O7可抑制二甲苯的生成,当质量分数高于13 wt.%时,完全抑制了二甲苯的生成,但甲烷、甲醛的选择性趋于升高。3.采用固液连续混加法制备均匀负载KOH和Na2B4O7的NaX分子筛催化剂,活性评价结果表明:(1)KOH-Na2B4O7双组分的负载可提高苯乙烯的选择性,且优于单组分负载催化剂。当KOH和Na2B4O7的负载量分别为7 wt.%、11 wt.%时,苯乙烯的选择性为65.87%,乙苯和苯乙烯的总收率达到74.88%。(2)随着KOH-Na2B4O7双组分负载量的增加,催化剂的碱性也相应增强,抑制了二甲苯的生成,但甲醛和甲烷的选择性也随之增加。
刘海华[4](2021)在《ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究》文中研究说明甲苯和二甲苯等轻质芳烃作为有机合成的单元体,被广泛用于涂料、树脂、农药、染料等行业。目前,市场上的甲苯和二甲苯主要来源于石油,但我国的能源情况却是贫油富煤,因此开发新型的煤基制备甲苯和二甲苯技术具有重要意义。为实现我国煤化工领域与石油化工领域相结合、资源合理化配置的目标,从煤、天然气及生物质等能源转化得来的过剩合成气资源亟待开发。合成气可以作为非石油碳资源转化利用的枢纽,生产液体燃料、烯烃、芳烃以及醇类等下游产品。探索合成气与苯烷基化制甲苯和二甲苯等轻质芳烃生产技术,不仅可以充分利用市场上过剩的合成气资源,更重要的是为有效利用煤代替石油资源生产芳烃产物开辟了一条新兴的工艺路线,具有很高的经济效益。为此,本论文将锌锆金属氧化物与HZSM-5分子筛耦合制备成双功能复合催化剂,并将其应用于合成气与苯烷基化反应。本论文主要分为两部分研究考察:(1)锌锆结合方式对合成气与苯烷基化反应性能的影响通过物理混合法、浸渍法、共沉淀法制备了锌锆金属氧化物,将其与HZSM-5分子筛耦合制备成双功能复合催化剂,并应用于合成气与苯烷基化反应。研究结果表明:Zn O是合成甲醇的主要活性组分,Zr O2的加入能够促进Zn O分散,同时其表面具有的氧空位可促进CO的活化,二者结合方式显着影响反应活性。SEM、XPS、CO-TPD等表征结果表明,Zn O与Zr O2相结合不仅能够提高Zn O的分散度,而且能调控氧化物表面的氧空位浓度,当二者形成固溶体时,锌在氧化锆中的分散度最大,表面氧空位浓度最高,CO吸附量最大,催化活性最高。锌锆结合方式一定时,锌含量是影响催化活性的另一重要因素,n(Zr)/n(Zn)=2的锌锆固溶体与HZSM-5以质量比1:2耦合表现出最高的催化活性,CO和苯的转化率为34.65%和35.82%时,甲苯和二甲苯的总选择性高达85.24%。(2)HZSM-5分子筛的酸性对合成气与苯烷基化反应性能的影响将不同硅铝比的HZSM-5分子筛与最佳的锌锆金属氧化物耦合制备成双功能复合催化剂,并应用于合成气与苯烷基化反应。研究结果表明:HZSM-5分子筛上的酸含量是影响合成气与苯烷基化反应的重要因素。XRD、BET、ICP和NH3-TPD等表征结果表明,实验所用的HZSM-5分子筛结构相同,分子筛上的酸含量与分子筛的硅铝比呈负相关关系。低硅铝比的ZSM-5强酸量最多,但却使中间体甲醇发生脱水反应生成烯烃和烷烃,减少了与苯发生烷基化的几率,导致苯的转化率较低仅为26.52%。随着硅铝比的增大,分子筛的强酸量逐渐减少,抑制了中间体甲醇自身反应,但强酸量过少就会使分子筛催化合成气与苯烷基化的能力变弱,因此Si和Al摩尔比为100的HZSM-5比较适用于合成气与苯烷基化反应。
孙锴[5](2021)在《废塑料催化热解制备芳香烃的研究》文中认为塑料是一种来源于石油化工产业的高分子聚合物,其制品具有产量高、平均使用寿命短且自然降解率低等特点,造成了全球废塑料累积量与日俱增,引起了日益严重的“白色污染”问题。由于塑料的生产原料主要为烯烃、芳烃等石化原料,分子构成以碳、氢为主,因而废塑料的资源化回收利用比填埋及焚烧等传统处置技术更受关注。利用(催化)热解法将废塑料转化为可商品化的热解油,如富芳香烃油的技术是一种具有发展前景的废塑料资源化利用手段。然而,目前对于废塑料(催化)热解的研究中还存在着主流芳构化催化剂种类单一、技术经济性和工况适应性存在不足;高含氧废塑料热解油的脱氧提质技术研究仍存在空白、含氧产物的脱氧路径仍不明确;对低纯度、高杂质含量废塑料的热解行为认识不足等问题。因此,本文以实现混合/高含氧废塑料回收高附加值芳烃为目标,构建了以化学活性炭和污泥热解炭为代表的碳基催化剂催化废塑料热解制备芳烃的技术路线,归纳了碳基催化剂催化芳构化反应机理,提出了高含氧聚酯塑料的分类脱氧提质方案,并针对性地实现了各类聚酯热解油的催化脱氧-同步高附加值芳烃生产,开展了杂质对废塑料热解行为的影响研究,归纳了低纯混合废塑料的热解行为。本文的研究拟为废塑料的清洁高效综合资源化利用提供理论和技术参考。针对大宗聚烯烃混合废塑料,开展了活性炭催化塑料热解制备富芳烃油的研究。选取了氢氧化钾、氯化锌及磷酸活化炭为废塑料芳构化催化剂,碳基催化剂的加入使气相产物产率升高,油相产物的产率略有下降。原位催化反应中磷酸活化炭对混合聚烯烃热解油中芳烃的富集作用最为明显,其选择性可达66.0%。异位催化反应中,当磷浸渍比达到40%、停留时间为3 s时,聚乙烯(PE)热解油中的芳烃含量达到了30.0%,其中79.3%为单环芳烃。磷酸活化过程形成了丰富的含磷官能团,其中的Br?nsted酸性位,诸如C-O-PO3、C2-PO2、及C-PO3中的P-OH所催化的氢转移反应;以及脱氢活性位,如P=O等所催化的环烃直接脱氢反应是芳构化反应的两种主要途径。继承上文以碳基催化剂作为废塑料芳构化催化剂的思路,开展了以高灰分、高铁磷含量的污泥热解炭催化混合聚烯烃热解制备芳烃的研究。600℃时,污泥炭对混合聚烯烃热解油中单环芳烃的选择性达到了75.3%,其中苯乙烯和二甲苯的占比分别达到了29.1%及12.5%;800℃时,污泥炭对双环芳烃的选择性高达64.4%,其中萘的占比达47.5%。PE、聚丙烯(PP)和聚苯乙烯(PS)之间的交互作用不仅将双环芳烃的选择性由46.8%提至53.7%,还能有效抑制芳烃的过度缩合。污泥灰分中部分含Al、S和P的活性组分起酸性位的作用;而部分含P、Fe和S的催化活性组分具有显着的脱氢能力,两者协同促进了芳烃的生成。Ca O和部分含Fe的活性组分能够促进重质芳烃的开环反应,从而抑制过于重质的芳烃形成。开展了固体碱催化芳酸酯类聚酯——聚对苯二甲酸乙/丁二醇酯(PET/PBT)裂解产物脱氧提质制备芳烃的研究。选用碱土金属基矿物/固体废弃物,采用聚酯链水解-同步催化脱羧的反应路径,结果表明钙基催化剂比镁基催化剂对挥发分、油相组分及油相中苯产率的提升效果更显着。PET热解产物中含量达32.6%的苯甲酸及30.7%的芳酯类产物完全分解,苯的占比由8.8%提高至78.8%;PBT热解产物中含量达67.1%的苯甲酸完全分解,苯的占比由12.3%提高至81.0%。催化温度600℃、催化剂/原料比为10∶1是兼具脱氧效率及经济性的反应工况参数。电石渣是具有优秀脱氧效果的碱土金属基催化剂。对于另一类以聚碳酸酯(PC)为代表的酚酯类聚酯,开展了固体酸催化PC与聚烯烃共热解脱氧提质制备芳烃的研究,研究以兼具芳构化及脱氢活性的HZSM-5为催化剂,利用高含氢聚烯烃的脱氢芳构化过程代替氢气作为廉价的氢源。结果表明,催化温度为600℃,PP∶PC=75%∶25%时,酚类含量由84.4%降低至2.9%,热解油中的芳烃含量达到97.1%,其中以萘类为主的双环芳烃的占比达54.5%。催化温度从500℃升高到700℃使热解油中的芳烃含量从95.8%增加到98.1%,但同时也加速了重质多环芳烃的形成。催化剂经两次再生后表面酸度有所下降,导致热解油脱氧和芳构化效率降低了4.9%。最后,开展了杂质对废塑料热解油品质的影响研究。取自四种典型废塑料筛分物的真实杂质样品主要由灰分(63.5%~68.3%)和挥发分(31.0%~36.6%)组成,Si O2、Ca CO3和Fe2O3是灰分中的主要成分。对于混合聚烯烃塑料,杂质的添加使热解油中烯烃的占比显着提高,可由34.7%提高至66.6%。对于单组分塑料,杂质使PE和PP的热解油相产率分别从64.7%和48.0%降低到54.8%和38.3%,但同时使热解油中烯烃的收率分别提高了25.0%和21.1%;然而杂质对PS热解油没有显着影响。杂质对塑料热解的作用可以归纳为无机灰分作为热载体的作用,某些催化活性灰成分的催化作用和有机组分与塑料共热解的影响三部分,其中杂质的热载体效应是共性的且主导的,其他两者因废塑料来源而异。
谢卓涵[6](2021)在《高性能ZSM-5催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯研究》文中研究表明本论文利用水热合成法合成了一系列高硅铝比HZSM-5,研究了水和模板剂的用量对分子筛形貌、结晶度、晶粒尺寸大小的影响;以硝酸镓为镓源合成了不同硅镓比的Ga-ZSM-5,讨论了Ga原子引入对分子筛酸性质以及催化苯和乙烯烷基化的影响;以稀土金属对HZSM-5分子筛催化剂进行改性,研究了稀土金属改性对催化剂性能的影响。利用XRD、SEM、N2/Ar-物理吸附、NH3-TPD、Py-IR、ICP和TG-DTA等表征方法对合成的催化剂进行了表征,研究结果如下:(1)合成了b轴方向厚度约为70~120 nm的HZSM-5分子筛;随着硅模比增大,即模板剂加入量的减少,催化剂结晶度降低,当硅模比达到32时,结晶度明显下降,出现大量无定型Si O2颗粒,此时硅溶胶已不能完全晶化。(2)以硝酸镓水合物为镓源,合成了Ga-HZSM-5,该分子筛形貌和Al-HZSM-5相同,但其酸量和酸强度均弱于Al-HZSM-5,在催化苯和稀乙烯烷基化反应中表现出较低的活性、高乙基选择性,副产物二甲苯比Al-HZSM-5减少了30~50%,且在100 h内稳定运转,具有更好的抗积炭能力。(3)采用不同种类的稀土金属对HZSM-5进行改性,发现镧、钇改性均使催化剂B/L值降低,镧、钇改性对催化剂反应性能均有不同程度的提升且改性效果具有相同的趋势,但钇改性效果优于镧改性;而铈改性使催化剂B/L值上升,促进了副反应的发生,积碳严重,且催化剂存在较长的诱导期,由此得出钇>镧>母体>铈的改性效果优劣关系。(4)对未酸洗和80°C硝酸酸洗72 h的HZSM-5样品分别进行3%的钇改性,对比发现钇改性前对催化剂进行硝酸酸洗处理可以显着提高改性效果,直接改性的催化剂转化率和积碳速率几乎没有改变,改性效果微弱;而酸洗处理后改性的催化剂B/L值下降明显,CBenzene和SEB+DEB明显提高,C9选择性和C10+重组分的选择性下降,积碳速率下降,表现出更好的抗积碳能力。(5)在一定的改性比例范围内对HZSM-5进行钇改性处理可以减弱催化剂的强酸强度,降低B/L值,从而提升了催化剂的性能,但当改性比例超过一定值时,钇改性的效果出现下降趋势,对B/L值的影响减弱,且引入了大量可催化乙烯低聚的弱酸,生成积碳前驱体,导致乙基选择性下降,C9选择性升高,抗积碳能力提升不明显。
樊佳伟[7](2021)在《二乙苯脱氢制二乙烯基苯反应特性研究》文中指出二乙烯基苯是一种重要化学交联剂,主要用于制造离子交换树脂、聚苯乙烯树脂,具有广阔的发展前景。本文对二乙苯脱氢制二乙烯基苯反应进行了热力学分析,考察不同反应条件对二乙苯脱氢反应特性的影响,获得了二乙苯脱氢反应的动力学模型。利用Benson基团贡献法计算二乙苯脱氢反应中各物质的标准摩尔生成焓ΔfHmθ、标准摩尔熵ΔfHmθ、标准定压热容CP,mθ,通过热力学公式拟合出二乙苯一步脱氢反应r1和二步脱氢反应r2的焓变ΔrHmθ、Gibbs自由能变ΔrHmθ、平衡常数KPθ与温度的函数关系式;对比乙苯脱氢、甲乙苯脱氢、二乙苯脱氢反应热力学之间的差异,探究温度、压力、水烃质量比对脱氢反应平衡转化率的影响规律。结果表明:间、对位二乙苯脱氢反应热力学性质相近,相同温度下二乙苯脱氢反应焓变和脱氢反应r1平衡常数都大于乙苯脱氢和甲乙苯脱氢,高温、低压、高水烃质量比有利于二乙苯脱氢。在等温积分固定床反应器中,使用工业GS脱氢催化剂,考察工艺参数对二乙苯的脱氢反应特性的影响,得到二乙苯脱氢反应最佳工艺条件为:温度600~620℃、水烃质量比3.5~5.0、体积空速0.8~1.0h-1、压力40~60kPa(A),此时二乙苯转化率为67.30%~74.61%、乙基乙烯苯选择性为38.87%~48.88%、二乙烯基苯选择性为43.84%~50.53%。建立二乙苯脱氢反应网络,提出四种脱氢反应模型:Carra模型、双位吸附模型、经验模型、幂函数模型。通过模型辨别和方差分析,显示双位吸附模型最好。并提出了 10万吨/年的二乙烯基苯径向绝热反应器设计方案。
侯振江,赵鹬,董鹏,李宁,李贵贤,沈俭一[8](2021)在《甲苯-甲醇侧链烷基化合成苯乙烯的研究进展》文中进行了进一步梳理甲苯-甲醇侧链烷基化合成苯乙烯具有极高的工业应用前景和学术研究意义.我们介绍了甲苯与甲醇侧链烷基化反应制苯乙烯的课题背景,总结了改性X型分子筛、复合型分子筛、多孔碳和金属氧化物以及其它类型催化剂在甲苯-甲醇侧链烷基化反应中的应用状况,分析了其反应机理及甲醛深度分解的原因以及目前催化剂的不足,并提出了可能的改进方案.最后对该领域的今后研究重点进行了展望,为提升甲苯与甲醇侧链烷基化催化剂的活性、选择性及使用寿命等相关研究提供参考.
徐耀东[9](2021)在《无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯》文中进行了进一步梳理对甲乙苯(PET)是一种重要的有机合成原料,可制备对甲基苯乙烯。由于甲乙苯异构体分离十分困难,导致生产成本高,急需无分离过程的高对位选择性生产技术;随着煤基乙醇的工业化规模生产,利用乙醇替代乙烯烷基化制备对甲乙苯可以体现原料资源的优势。因此,研究甲苯-乙醇烷基化反应的高选择性催化剂以制备对甲乙苯,具有重要学术意义和工业应用价值。本课题以无模板法合成的HZSM-5分子筛为催化剂母体,对其进行改性,以甲苯和乙醇作为原料,采用固定床反应器研究对甲乙苯的选择制备,主要研究内容如下:(1)采用单因素实验进行横向对比的方法,考察了HZSM-5分子筛催化甲苯-乙醇烷基化反应的条件影响规律,并比较了商业有模板合成的HZSM-5和无模板合成的HZSM-5催化剂的反应性能。结果表明:本文无模板合成的HZSM-5与商业有模板合成的HZSM-5催化剂相比,具有相近的甲苯-乙醇烷基化反应性能,除了甲苯转化率略低外,选择性基本一致。无模板合成的HZSM-5分子筛的甲苯转化率可达14%,对甲乙苯选择性维持在29%左右。最佳反应条件为:反应温度为330℃;甲苯/乙醇摩尔比为6;常压;氮气流量30ml/min;空速为2h-1。(2)以无模板合成的HZSM-5分子筛作为催化剂母体,使用浸渍法或液相沉积法对其进行单组分和双组分改性,研究不同氧化物改性对甲苯-乙醇烷基化反应性能的影响。采用硅、磷、镁单组份改性和硅-镁、磷-镁、硅-磷双组分改性,结果发现:硅改性降低了催化剂活性,提高了对甲乙苯选择性,主要归因于Si O2主要覆盖催化剂外表面酸性位点,对孔道内酸性影响很小;磷改性提高了甲苯转化率,对甲乙苯选择性没有变化,归因于磷改性可将强酸转化为弱酸,增大了催化剂弱酸酸量;镁改性大幅提高了对甲乙苯选择性但降低了一定的催化剂活性,归因于镁减少了酸量及酸强度,特别对强酸位点影响更大。(3)用硅、磷、镁三组分复合改性HZSM-5催化剂,考察改性顺序对催化性能的影响。结果表明:最佳负载顺序为硅-磷-镁,负载量为6%Si O2-4%P2O5-3%Mg O的改性催化剂最优。该最优催化剂在优化反应条件下,甲苯转化率为9.4%,对甲乙苯选择性高达99.8%。对催化剂进行稳定性和再生性能考察,连续反应12h后活性开始逐渐下降,但催化剂经过焙烧再生之后,其催化性能基本可以恢复到新鲜催化剂的水平,展示了良好的再生性能,具有很好的应用前景。
王成华[10](2021)在《铈基储氧催化剂设计及其化学链乙苯氧化脱氢性能研究》文中研究表明苯乙烯是石化工业中最重要的化学品之一,广泛应用于生产聚合物。然而,乙苯脱氢工艺又是非常重要的石油化工原料生产过程之一。目前工业上的乙苯脱氢生产工艺过程存在一些有待解决的问题,例如,乙苯脱氢反应过程中受热力学限制,能源消耗过高,催化剂失活,积碳问题,以及苯乙烯的选择性较低等缺陷。因此,采用化学链乙苯氧化脱氢技术是解决以上问题的有效途径。本文研究内容为:过渡金属掺杂、铈铁比的调控及碱金属负载等工艺对乙苯氧化脱氢性能影响。以Ce O2为研究对象进行(Fe、Mn、Cu、Ni、Co等)过渡金属离子掺杂。调控Ce O2与过渡金属Fe的比例确定最佳的铈铁比。碱金属(Li、Na、K)浸渍筛选最佳的浸渍金属。改变碱金属K的负载量。通过对以上各催化剂进行XRD、H2-TPR、SEM、CO2-TPD、TEM等一系列表征。同时,对以上制备出的催化剂进行活性评价结论如下:研究发现不同过渡金属掺杂的催化剂对乙苯脱氢反应性能影响相差较大。该系列催化剂通过反应性能的比较,发现Ce-Fe催化剂反应性能表现最好,其乙苯转化率约为65%,苯乙烯的选择性为89%。最终以掺杂铁的催化剂进行改性。而后,通过活性的测试发现,当Ce/Fe比为4:1时,在反应过程中Ce0.8Fe0.2O2催化剂乙苯转化率为78.2%,苯乙烯的选择性为93%。通过研究发现,碱金属负载能够改善Ce0.8Fe0.2O2催化剂的活性,不同碱金属负载对催化剂性能影响各不相同。经测试发现,20wt.%K/Ce0.8Fe0.2O2催化剂表现最佳,其中,乙苯转化率约为85%,苯乙烯的选择性为92%。K的负载量影响催化剂的酸碱性位点,经CO2-TPD表征发现,随着K负载量增加时,其碱性位点也在进一步的增加,但当K的负载量为30wt%时,反应性能最佳,乙苯转化率89.6%,苯乙烯选择性为93%。因此最终以30wt%K/Ce0.8Fe0.2O2为研究对象进行20次循环稳定性测试。催化剂循环前后稳定性很好,物相未有明显变化。通过原位红外测试主要为了阐明乙苯氧化脱氢反应过程:乙苯的吸附,苯乙烯的产生,积碳的产生及水的产生。其中,30wt%K/Ce0.8Fe0.2O2催化剂在乙苯的吸附、苯乙烯的产生及水的产生等过程都表现出非常明显的趋势。
二、催化甲苯与甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯和乙苯的研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、催化甲苯与甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯和乙苯的研究(论文提纲范文)
(1)苯乙烯生产工艺及技术经济分析(论文提纲范文)
1 技术现状及进展 |
1.1 乙苯脱氢工艺 |
1.2 SM/PO工艺 |
1.3 C8抽提法 |
1.4 其他新工艺路线 |
1.4.1 生物质合成苯乙烯 |
1.4.2 CO2氧化脱氢制苯乙烯 |
1.4.3 甲苯和甲醇烷基化制苯乙烯 |
2 不同工艺路线生产成本分析 |
2.1 国内不同苯乙烯工艺生产成本对比分析 |
2.2 国外不同苯乙烯工艺生产成本对比分析 |
3 市场供需及预测 |
3.1 世界苯乙烯的产能及供需情况 |
3.2 我国苯乙烯的产量及供需情况 |
4 结语 |
(2)甲苯与甲醇侧链烷基化制苯乙烯的研究进展(论文提纲范文)
1 甲苯侧链烷基化反应的机理和热力学 |
1.1 反应热力学 |
1.2 反应机理 |
2 催化剂对甲苯侧链烷基化反应的影响 |
2.1 催化剂匹配酸/碱中心对甲苯与甲醇反应过程的影响 |
2.2 催化剂电负性对甲苯侧链烷基化反应的影响 |
2.3 催化剂空间结构对甲苯侧链烷基化反应的影响 |
3 甲苯侧链烷基化反应的催化剂 |
3.1 分子筛类催化剂的改性 |
3.1.1 金属交换改性 |
3.1.2 金属氧化物改性 |
3.1.3 碱金属盐改性 |
3.1.4 分子筛改性的方法 |
3.2 非分子筛类催化剂 |
3.3 催化剂的失活 |
4 结束语 |
(3)固液连续混加法改性NaX催化剂及在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 选题背景及意义 |
1.2 苯乙烯的性质、用途及生产现状 |
1.2.1 苯乙烯的性质 |
1.2.2 苯乙烯的用途 |
1.2.3 国内外苯乙烯的供求状况 |
1.2.4 苯乙烯的生产工艺 |
1.3 甲苯甲醇侧链烷基化反应制苯乙烯的研究进展 |
1.3.1 甲苯甲醇侧链烷基化反应的热力学特性 |
1.3.2 甲苯甲醇侧链烷基化反应机理 |
1.3.3 催化剂活性与分子筛孔道结构的关系 |
1.3.4 甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的研究进展 |
1.3.5 甲醇、甲醛、甲苯、乙苯和苯乙烯分子在分子筛中的吸附行为研究 |
1.4 本课题的研究目标及内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料与仪器 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂反应性能评价 |
2.2.1 催化剂评价装置 |
2.2.2 催化剂性能测试 |
2.2.3 产物分析及数据处理 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
2.3.2 氮气物理吸脱附表征 |
2.3.3 傅立叶红外光谱分析(FT-IR) |
2.3.4 原位吡啶红外光谱分析(Py-IR) |
2.3.5 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.3.6 催化剂表面酸碱测试(TPD) |
第三章 KOH改性NaX分子筛在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用 |
3.1 前言 |
3.2 催化剂制备 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 XRD表征 |
3.3.2 N_2物理吸脱附表征 |
3.3.3 FT-IR表征 |
3.3.4 吡啶吸附表征 |
3.3.5 SEM表征 |
3.3.6 EDS-Mapping表征 |
3.3.7 CO_2-TPD、NH_3-TPD表征 |
3.4 催化剂的活性评价 |
3.5 催化剂的酸碱中心与产物分布的关系 |
3.6 催化剂的稳定性测试 |
3.7 本章小结 |
第四章 Na_2B_4O_7改性NaX分子筛在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用 |
4.1 前言 |
4.2 催化剂制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.3.1 XRD表征 |
4.3.2 N_2物理吸脱附表征 |
4.3.3 FT-IR表征 |
4.3.4 吡啶吸附表征 |
4.3.5 SEM表征 |
4.3.6 CO_2-TPD、NH_3-TPD表征 |
4.4 催化剂的活性评价 |
4.5 本章小结 |
第五章 KOH-Na_2B_4O_7双组分改性NaX分子筛在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用 |
5.1 前言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 催化剂表征 |
5.3.1 XRD表征 |
5.3.2 N_2物理吸脱附表征 |
5.3.3 FT-IR表征 |
5.3.4 吡啶吸附表征 |
5.3.5 SEM表征 |
5.3.6 CO_2-TPD、NH_3-TPD表征 |
5.4 催化剂的活性评价 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 建议 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(4)ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 合成气与苯烷基化制芳烃的研究背景 |
1.1.1 合成气的生产工艺和应用 |
1.1.2 苯的生产工艺及现状 |
1.1.3 芳烃的生产工艺及市场现状 |
1.2 合成气与苯烷基化工艺的研究进展 |
1.2.1 合成气与苯烷基化反应的催化剂研究进展 |
1.2.2 合成气与苯烷基化反应机理的研究进展 |
1.3 HZSM-5分子筛的制备及应用概述 |
1.3.1 HZSM-5分子筛的制备方法 |
1.3.2 HZSM-5分子筛的结构与性能 |
1.3.3 HZSM-5分子筛的应用 |
1.4 课题研究内容及目的 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂评价 |
2.3.1 催化剂评价装置 |
2.3.2 产物分析方法 |
2.3.3 反应参数 |
2.3.4 催化剂评价指标 |
2.4 催化剂表征测试 |
2.4.1 X射线衍射(XRD) |
2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.3 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.4 一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD) |
2.4.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.4.6 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-ACS) |
第3章 ZnZr/HZSM-5双功能催化剂锌锆结合方式对合成气与苯烷基化反应性能影响的研究 |
3.1 前言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 物理混合法 |
3.2.2 浸渍法 |
3.2.3 共沉淀法 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 XRD结果与分析 |
3.3.2 SEM结果与分析 |
3.3.3 XPS结果与分析 |
3.3.4 CO-TPD结果与分析 |
3.4 催化剂的催化性能评价 |
3.4.1 锌锆不同结合方式对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
3.4.2 固溶体中锌含量对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
3.5 小结 |
第4章 ZnZr/HZSM-5双功能催化剂中分子筛酸性及工艺条件对合成气与苯烷基化性能影响的研究 |
4.1 前言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.3.1 XRD结果与分析 |
4.3.2 BET结果与分析 |
4.3.3 NH_3-TPD结果与分析 |
4.4 催化剂的催化性能评价 |
4.4.1 不同硅铝比的HZSM-5在合成气与苯烷基化反应中的催化性能 |
4.4.2 锌锆氧化物与分子筛不同比例及装填方式对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
4.4.3 温度对催化剂的催化性能影响 |
4.4.4 苯的空速对合成气与苯烷基化反应的影响 |
4.5 小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 论文总结 |
5.2 工作展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(5)废塑料催化热解制备芳香烃的研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 废塑料概述 |
1.2 废塑料的处置方法 |
1.2.1 废塑料的传统处置方法 |
1.2.2 废塑料热裂解 |
1.2.3 废塑料催化热解 |
1.3 废塑料催化热解制备芳香烃研究进展 |
1.3.1 芳香烃概述 |
1.3.2 废塑料催化热解制备芳烃研究综述 |
1.3.3 归纳、总结与技术评价 |
1.4 废塑料热解油催化脱氧提质研究进展 |
1.4.1 塑料热解油脱氧提质技术 |
1.4.2 废塑料热解油催化脱氧研究综述 |
1.4.3 归纳、总结与技术评价 |
1.5 本课题的研究目的和研究内容 |
第二章 实验原料、表征方法及仪器 |
2.1 实验原料 |
2.2 表征方法及表征仪器 |
2.2.1 工业分析、元素分析、热值分析及灰成分分析 |
2.2.2 扫描电镜-能谱分析 |
2.2.3 X射线衍射分析 |
2.2.4 X射线荧光光谱分析 |
2.2.5 X射线光电子能谱分析 |
2.2.6 傅里叶变换红外光谱分析 |
2.2.7 比表面积及孔径分析 |
2.2.8 NH_3-程序升温脱附 |
2.2.9 热重分析 |
2.2.10 气相色谱-质谱联用分析 |
2.3 实验仪器设备 |
2.3.1 管式固定床反应器 |
2.3.2 热裂解-气相色谱-质谱联用仪 |
第三章 活性炭催化废塑料热解制备芳烃 |
3.1 简介 |
3.2 实验材料及方法 |
3.2.1 实验物料 |
3.2.2 实验装置及方法 |
3.3 木质活性炭催化混合废塑料芳构化实验研究 |
3.3.1 单组分及混合废塑料的热分解特性 |
3.3.2 活化剂种类对活性炭理化性质的影响 |
3.3.3 活化剂种类对活性炭催化混合塑料热解油的影响 |
3.3.4 活化方式对活性炭理化性质的影响 |
3.3.5 活化方式对活性炭催化混合塑料热解油的影响 |
3.3.6 催化反应机理 |
3.4 磷酸活化炭催化聚乙烯芳构化实验研究 |
3.4.1 磷酸活化对活性炭理化性质的影响 |
3.4.2 磷酸活化过程中磷浸渍比对油相产物特性的影响 |
3.4.3 磷酸活化炭催化停留时间对油相产物特性的影响 |
3.4.4 催化反应机理 |
3.5 本章小结 |
第四章 污泥炭催化废塑料热解制备芳烃 |
4.1 简介 |
4.2 实验材料及方法 |
4.2.1 实验物料 |
4.2.2 实验装置及方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 污泥及污泥炭的理化性质 |
4.3.2 催化剂及催化温度对混合塑料热解的影响 |
4.3.3 催化停留时间对混合塑料热解的影响 |
4.3.4 塑料组成对混合塑料热解的影响 |
4.3.5 催化剂的催化活性与失活 |
4.3.6 催化机理的分析 |
4.4 本章小结 |
第五章 高含氧芳酸酯类聚酯催化脱氧制备芳烃 |
5.1 简介 |
5.2 实验材料及方法 |
5.2.1 实验物料 |
5.2.2 实验装置及方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 PET/PBT及碱土金属基催化剂的理化性质表征 |
5.3.2 碱土金属基催化剂对产物分布的影响 |
5.3.3 反应温度对产物分布的影响 |
5.3.4 催化剂/原料比对产物分布的影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 高含氧酚酯类聚酯催化脱氧制备芳烃 |
6.1 简介 |
6.2 实验材料及方法 |
6.2.1 实验物料 |
6.2.2 实验装置及方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 PC与 PE/PP混合物的热分解特性 |
6.3.2 HZSM-5 的催化作用对产物分布的影响 |
6.3.3 PE/PP掺混比对产物分布的影响 |
6.3.4 催化温度对产物分布的影响 |
6.3.5 催化剂的再生与积炭表征 |
6.4 本章小结 |
第七章 杂质对混合废塑料热解油品质的影响 |
7.1 简介 |
7.2 实验材料及方法 |
7.2.1 实验物料 |
7.2.2 实验装置及方法 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 杂质及塑料的表征 |
7.3.2 杂质种类对塑料热解油品质的影响 |
7.3.3 塑料种类对塑料热解油品质的影响 |
7.3.4 杂质中灰分及有机组分对塑料热解油品质的影响 |
7.4 本章小结 |
第八章 全文总结与展望 |
8.1 全文小结 |
8.2 本文创新点 |
8.3 研究内容展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间科研成果 |
(6)高性能ZSM-5催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
引言 |
1 文献综述 |
1.1 乙苯概述 |
1.2 乙苯生产工艺 |
1.2.1 传统AlCl_3液相法 |
1.2.2 均相AlCl_3液相法 |
1.2.3 BF_3催化气相法 |
1.2.4 Mobil-Badger气相法 |
1.2.5 Lummus/Unocal/UOP液相法 |
1.2.6 Mobil-Badger EBMax液相法 |
1.2.7 CDTech气相法 |
1.2.8 Dow稀乙烯气相法 |
1.2.9 大连理工大学气相法 |
1.2.10 中石化上海石化院气相法 |
1.2.11 上海石化院苯和乙醇制乙苯法 |
1.2.12 中石化北京石科院液相法 |
1.2.13 北京服装学院催化精馏法 |
1.2.14 大连化物所催化干气制乙苯技术 |
1.3 苯和稀乙烯气相烷基化 |
1.3.1 苯和乙烯烷基化反应的机理 |
1.3.2 苯与乙烯烷基化分子筛催化剂的选择 |
1.3.3 ZSM-5 分子筛烷基化研究现状 |
1.4 课题选择 |
2 实验部分 |
2.1 原料与试剂 |
2.2 催化剂的制备过程 |
2.2.1 ZSM-5 型分子筛的合成 |
2.2.2 催化剂的成型 |
2.2.3 条形ZSM-5 分子筛催化剂的酸洗 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 扫描电镜(SEM) |
2.3.3 氮气物理吸附(N_2 adsorption) |
2.3.4 氩气物理吸附(Ar adsorption) |
2.3.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.3.6 热重分析(TG-DTA) |
2.3.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP) |
2.3.8 吡啶红外光谱(Py-IR) |
2.4 催化剂评价 |
2.4.1 实验装置及评价操作 |
2.4.2 产物组成分析 |
2.4.3 评价参数的计算方法 |
3 水硅比、硅模比对ZSM-5 形貌尺寸的影响 |
3.1 不同水硅比、硅模比的HZSM-5 分子筛的合成 |
3.2 水硅比、硅模比对形貌的影响 |
3.3 水硅比、硅模比对结晶度的影响 |
3.4 小结 |
4 Ga-ZSM-5 的合成及其催化苯和稀乙烯烷基化制乙苯 |
4.1 Ga-ZSM-5 分子筛催化剂的制备 |
4.1.1 不同硅铝比的Al-ZSM-5 分子筛的合成 |
4.1.2 不同硅镓比的Ga-ZSM-5 分子筛的合成 |
4.1.3 催化剂的成型与酸洗 |
4.2 Z5-Ga-x和 Z5-Al-x分子筛的物理性质 |
4.3 Z5-Ga-x和 Z5-Al-x分子筛的酸性质 |
4.4 Z5-Ga-x和 Z5-Al-x催化剂的反应性能 |
4.5 小结 |
5 稀土改性对催化剂性能的影响 |
5.1 条形高硅HZSM-5 分子筛催化剂的金属氧化物改性 |
5.2 不同种类稀土金属改性的影响 |
5.2.1 不同种类稀土金属改性催化剂的酸性质 |
5.2.2 不同种类稀土金属改性催化剂的反应性能 |
5.3 不同方法稀土金属改性的影响 |
5.3.1 不同方法稀土金属改性催化剂的物理性质 |
5.3.2 不同方法稀土金属改性催化剂的酸性质 |
5.3.3 不同方法稀土金属改性催化剂的反应性能 |
5.4 不同浓度稀土金属改性的影响 |
5.4.1 不同浓度稀土金属改性催化剂的酸性质 |
5.4.2 不同浓度稀土金属改性催化剂的反应性能 |
5.5 小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(7)二乙苯脱氢制二乙烯基苯反应特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
前言 |
第1章 文献综述 |
1.1 二乙苯简介 |
1.1.1 二乙苯性质 |
1.1.2 二乙苯来源 |
1.1.3 二乙苯用途 |
1.1.4 二乙苯合成方法 |
1.2 二乙烯基苯简介 |
1.2.1 二乙烯基苯性质 |
1.2.2 二乙烯基苯市场分析 |
1.2.3 二乙烯基苯及其聚合物用途 |
1.2.4 二乙烯基苯分离方法 |
1.3 二乙烯基苯合成方法 |
1.3.1 二甲醛与格氏试剂反应制二乙烯基苯 |
1.3.2 乙苯与乙酰氯反应制二乙烯基苯 |
1.3.3 苯乙烯自身歧化制二乙烯基苯 |
1.3.4 二乙苯与甲乙苯一步脱氢制二乙烯基苯和甲基乙烯苯 |
1.3.5 二乙苯催化脱氢制二乙烯基苯 |
1.4 二乙苯催化脱氢反应网络 |
1.5 二乙苯脱氢工艺 |
1.5.1 传统脱氢工艺 |
1.5.2 新型脱氢工艺 |
1.5.3 二乙苯脱氢反应的影响因素 |
1.6 脱氢催化剂 |
1.6.1 乙苯脱氢催化剂 |
1.6.2 甲乙苯脱氢催化剂 |
1.6.3 国内二乙苯脱氢催化剂 |
1.6.4 国外二乙苯脱氢催化剂 |
1.7 脱氢反应器 |
1.8 二乙苯脱氢反应动力学 |
1.8.1 气固催化反应过程 |
1.8.2 乙苯脱氢动力模型 |
1.8.3 甲乙苯脱氢动力学模型 |
1.8.4 二乙苯脱氢动力学模型 |
1.9 本章小结 |
第2章 二乙苯脱氢反应热力学分析 |
2.1 研究目的 |
2.2 热力学计算 |
2.2.1 标准摩尔定压热容的估算 |
2.2.2 标准摩尔反应焓变的估算 |
2.2.3 标准摩尔Gibbs自由能变和平衡常数的估算 |
2.3 二乙苯脱氢反应平衡转化率的影响因素 |
2.4 脱氢反应的热力学对比 |
2.4.1 反应焓变随温度的变化 |
2.4.2 平衡常数随温度的变化 |
2.4.3 热力学分析结果 |
2.5 本章小结 |
第3章 实验方案 |
3.1 实验内容 |
3.2 实验试剂 |
3.3 实验催化剂 |
3.4 实验设备 |
3.4.1 反应器 |
3.4.2 实验仪器 |
3.5 实验流程及步骤 |
3.5.1 实验流程 |
3.5.2 实验步骤 |
3.5.3 实验样品 |
3.6 分析仪器和分析条件 |
3.7 预实验 |
3.7.1 外扩散排除 |
3.7.2 催化剂稳定性实验 |
3.7.3 传热条件 |
3.7.4 气相色谱出峰时间校正 |
3.7.5 计量泵校正 |
3.8 数据处理 |
3.9 本章小结 |
第4章 实验结果与讨论 |
4.1 温度对脱氢反应的影响 |
4.2 水烃质量比对脱氢反应的影响 |
4.3 体积空速对脱氢反应的影响 |
4.4 压力对脱氢反应的影响 |
4.5 正交实验 |
4.6 本章小结 |
第5章 宏观反应动力学研究 |
5.1 二乙苯脱氢反应网络 |
5.2 动力学建模 |
5.2.1 L-H模型 |
5.2.2 Carra模型 |
5.2.3 经验模型 |
5.2.4 幂函数模型 |
5.3 物料衡算 |
5.4 参数估计 |
5.4.1 参数估值过程 |
5.4.2 参数估值结果 |
5.5 模型筛选与检验 |
5.6 本章小结 |
第6章 二乙苯脱氢径向绝热反应器设计方案 |
6.1 径向反应器模型 |
6.2 10万吨/年二乙烯基苯装置设计方案 |
6.3 本章小结 |
第7章 结论 |
7.1 结论 |
7.2 不足之处与展望 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的学术成果 |
致谢 |
附录 |
(8)甲苯-甲醇侧链烷基化合成苯乙烯的研究进展(论文提纲范文)
1 反应机理及原因分析 |
2 反应的研究进展 |
2.1 改性X型分子筛催化剂 |
2.1.1 碱金属改性X型分子筛催化剂 |
2.1.2 碱土金属和稀土金属改性X型分子筛催化剂 |
2.1.3 硼和磷及过渡金属改性X型分子筛催化剂 |
2.2 复合型分子筛催化剂 |
2.3 多孔碳、金属氧化物等负载型催化剂 |
2.4 其它类型催化剂 |
3 催化剂失活问题分析及建议 |
3.1 催化剂的积炭失活 |
3.1.1 碱金属改性的X分子筛 |
3.1.2 B和Mg改性X分子筛及HZSM-5分子筛 |
3.2 催化剂的水热失活 |
4 结语与展望 |
(9)无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
引言 |
1 文献综述 |
1.1 对甲乙苯的制备及应用现状 |
1.1.1 对甲乙苯的性质及应用 |
1.1.2 国外合成对甲乙苯的研究现状 |
1.1.3 国内合成对甲乙苯的研究现状 |
1.1.4 甲苯乙醇烷基化反应机理 |
1.2 无模板ZSM-5分子筛概述 |
1.2.1 ZSM-5分子筛结构及特性 |
1.2.2 无模板ZSM-5分子筛的合成 |
1.2.3 分子筛择形催化理论 |
1.3 分子筛改性方法综述 |
1.3.1 金属或非金属氧化物改性 |
1.3.2 水热处理 |
1.3.3 酸处理 |
1.3.4 碱处理 |
1.3.5 化学液相沉积 |
1.4 论文选题依据及研究思路 |
1.4.1 选题依据 |
1.4.2 研究思路 |
2 实验部分 |
2.1 实验试剂及设备 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 无模板HZSM-5分子筛的合成 |
2.2.2 催化剂的成型 |
2.2.3 催化剂的改性 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 扫描电镜(SEM) |
2.3.3 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.4 催化剂的性能评价 |
2.4.1 反应装置及流程示意图 |
2.4.2 液相产物色谱分析 |
2.4.3 反应评价指标 |
3 甲苯-乙醇烷基化反应条件考察及不同ZSM-5催化剂性能对比 |
3.1 甲苯乙醇烷基化反应条件探讨 |
3.1.1 甲苯/乙醇摩尔比的影响 |
3.1.2 反应温度的影响 |
3.1.3 载气流速的影响 |
3.1.4 空速的影响 |
3.2 不同HZSM-5催化剂的表征 |
3.3 不同HZSM-5催化剂的催化性能对比 |
3.4 本章小结 |
4 无模板合成的ZSM-5改性与催化性能 |
4.1 单组分改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
4.1.1 镁改性 |
4.1.2 磷改性 |
4.1.3 硅液相沉积 |
4.2 双组分改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
4.2.1 硅-镁改性 |
4.2.2 磷-镁改性 |
4.2.3 硅-磷改性 |
4.3 三组分复合改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
4.3.1 三组分复合改性顺序的考察 |
4.3.2 反应条件的优化 |
4.3.3 催化剂的失活与再生 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(10)铈基储氧催化剂设计及其化学链乙苯氧化脱氢性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 苯乙烯的应用及生产现状 |
1.2.0 苯乙烯的应用 |
1.2.1 全球苯乙烯的供需现状 |
1.2.2 国内苯乙烯的生产技术供需现状 |
1.3 乙苯脱氢制苯乙烯的主要生产方法 |
1.3.1 乙苯催化脱氢法 |
1.3.2 乙苯氧化脱氢法 |
1.3.3 其他方法 |
1.4 化学链工艺应用 |
1.5 乙苯脱氢催化剂 |
1.5.1 国内外催化剂研究进展 |
1.5.2 催化剂的类型 |
1.5.3 制备工艺对催化剂活性的影响 |
1.5.4 反应温度及接触时间对催化剂活性的影响 |
1.5.5 助剂对催化剂活性的影响 |
1.6 本论文的研究内容与创新点 |
1.6.1 本论文的研究内容 |
1.6.2 本论文的创新点 |
第二章 实验部分 |
2.1 化学试剂和实验仪器 |
2.1.1 实验材料与试剂 |
2.1.2 设备与仪器 |
2.2 储氧催化剂的制备 |
2.3 氧载体的表征 |
2.3.1 物相结构分析 |
2.3.2 氢气程序升温还原分析 |
2.3.3 CO_2-TPD分析 |
2.3.4 SEM分析 |
2.3.5 TEM分析 |
2.3.6 XPS分析 |
2.4 氧载体的性能测试 |
2.4.1 活性测试 |
2.4.2 程序升温实验 |
2.4.3 氧化脱氢恒温实验 |
2.4.4 氧化还原循环(Redox)性能测试 |
2.4.5 原位红外测试 |
2.5 产物各组分标定与分析 |
2.6 催化剂的性能评价指标 |
第三章 Ce_(1-x)M_xO_(2-δ)氧载体的乙苯氧化脱氢研究 |
3.1 引言 |
3.2 Ce_(1-x)M_xO_2催化剂的表征 |
3.2.1 物相XRD分析 |
3.2.2 比表面积分析 |
3.2.3 H_2-TPR分析 |
3.3 Ce_(1-x)M_xO_2催化剂的活性评价及筛选 |
3.3.1 催化剂反应过程分析 |
3.3.2 Ce_(1-x)M_xO_2催化剂的性能 |
3.4 Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂的表征 |
3.4.1 Ce_(1-x)Fe_xO_2物性分析 |
3.4.2 形貌特征分析(TEM) |
3.4.3 H_2-TPR |
3.5 铁的掺杂量对Ce_(1-x)Fe_xO_2性能影响 |
3.5.1 Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂反应过程分析 |
3.5.2 掺杂量不同的Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂的性能探究 |
3.6 本章小结 |
第四章 碱金属改性Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂乙苯脱氢研究 |
4.1 引言 |
4.2 碱金属改性Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂的表征 |
4.2.1 XRD分析 |
4.2.2 SEM-EDX分析 |
4.3 碱金属负载催化剂的活性研究 |
4.3.1 M/Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂反应过程分析 |
4.3.2 M/Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂活性分析 |
4.4 钾负载催化剂的表征 |
4.4.1 XRD分析 |
4.4.2 H_2-TPR分析 |
4.4.3 CO_2-TPD分析 |
4.4.4 SEM、TEM分析 |
4.5 不同K负载量对反应活性的影响 |
4.5.1 x wt.%K/Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂反应过程分析 |
4.5.2 x wt.%K/Ce_(0.8)Fe_(0.2)O_2催化剂的活性分析 |
4.6 EB-TPR |
4.7 催化剂乙苯氧化脱氢循环反应稳定性 |
4.8 本章小结 |
第五章 化学链乙苯氧化脱氢制苯乙烯反应机理 |
5.1 引言 |
5.2 晶格氧在乙苯氧化脱氢反应中的作用 |
5.3 XPS分析 |
5.4 催化剂原位红外反应过程分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 本文总结 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
附录 A 攻读硕士学位期间的成果 |
附录 B 攻读硕士学位期间获奖 |
附录 C 攻读硕士学位期间参与科研项目 |
四、催化甲苯与甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯和乙苯的研究(论文参考文献)
- [1]苯乙烯生产工艺及技术经济分析[J]. 董雁春. 石油化工技术与经济, 2021(05)
- [2]甲苯与甲醇侧链烷基化制苯乙烯的研究进展[J]. 李修仪,周金波,黄剑锋,卜婷婷,马艳捷. 石油炼制与化工, 2021(09)
- [3]固液连续混加法改性NaX催化剂及在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的应用[D]. 刘钰华. 太原理工大学, 2021(01)
- [4]ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究[D]. 刘海华. 太原理工大学, 2021(01)
- [5]废塑料催化热解制备芳香烃的研究[D]. 孙锴. 浙江大学, 2021
- [6]高性能ZSM-5催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯研究[D]. 谢卓涵. 大连理工大学, 2021(01)
- [7]二乙苯脱氢制二乙烯基苯反应特性研究[D]. 樊佳伟. 华东理工大学, 2021(08)
- [8]甲苯-甲醇侧链烷基化合成苯乙烯的研究进展[J]. 侯振江,赵鹬,董鹏,李宁,李贵贤,沈俭一. 分子催化, 2021(02)
- [9]无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯[D]. 徐耀东. 大连理工大学, 2021(01)
- [10]铈基储氧催化剂设计及其化学链乙苯氧化脱氢性能研究[D]. 王成华. 昆明理工大学, 2021(01)