一、载体孔结构对常温COS水解催化剂性能的影响（论文文献综述）
田相峰[1]（2021）在《焦炉煤气脱硫过程的催化水解和吸收特性研究》文中研究指明焦炉煤气中无机硫化物和有机硫化物的高效脱除,对提高煤气品质、降低设备腐蚀、减少环境污染、提高下游产品质量,均具有重要意义,已成为炼焦行业关注的重大课题。硫化氢（H2S）脱除技术相对成熟,多种湿法工艺在国内均有成熟的应用,特别是醇胺法的技术优势明显,但进一步节能降耗和提高酸性气体的分离选择性仍有较大的拓展空间。与H2S相比,羰基硫（COS）因酸性低、化学性质相对稳定,脱除难度更大。COS催化水解技术可与现有煤气脱硫脱碳工艺耦合,但低温催化和高效水解,尚存较多困难。本论文集成耦合现有“COS催化水解”和“H2S胺法脱除”技术,创新性地提出了焦炉煤气中COS和H2S一体化脱除方法;通过COS低温水解催化剂和H2S吸收剂的遴选和优化,实现了焦炉煤气中硫化物的高效脱除。以活性氧化铝为载体,遴选K2CO3、Ba（OH）2、纳米ZnO和纳米NiO为活性组分,制备了低温水解催化剂。构建了 COS催化水解实验平台,测定了系列催化剂组成、煤气组成和操作温度条件下的COS水解效率,探究了煤气中的水汽、H2S和CO2含量对COS催化水解的影响规律,阐明了活性组分的作用机制和催化水解机制。在此基础上,优化了催化剂组成和操作条件。当水解温度为70℃时,相对湿度为60%的模拟焦炉煤气中COS水解效率可达92%。构建了甘氨酸和精氨酸离子液体促进的N-甲基二乙醇胺（MDEA）吸收剂。测定了粘度、吸收能力及吸收选择性等关键热力学参数,阐明了吸收剂浓度、温度和分压的影响规律。确定了吸收剂对H2S/CO2的表观吸收速率,阐明了吸收剂浓度和体系粘度对吸收速率的竞争影响机制。在自制的板式塔内验证了吸收剂对H2S和CO2的脱除效果,结果优于已商业运行的传统吸收剂。精氨酸离子液体促进的MDEA吸收剂对H2S的脱硫效率和选择性分别达到100%和2.17,气相体积总传质系数达到0.5167 Kmol·m-3·h-1·Kpa-1。阐明了吸收剂组成、进气量、进液量和塔板数对H2S和CO2的吸收选择性、脱除效率和气相体积总传质系数的影响规律。综上所述,本论文遴选了 COS水解催化剂和H2S吸收剂,通过技术集成和创新,构建了焦炉煤气中COS和H2S一体化脱除系统,并验证了实际脱除效果。结果表明,焦炉煤气中COS在低温条件下可实现高效水解、H2S可被完全脱除,且吸收剂贫水程度（>55wt%）显着高于乙醇胺（MEA,30wt%）等传统吸收剂。因此,本论文提出的一体化脱除路线,对焦化行业提高煤气脱硫效率及节能降耗具有重要意义,具有很好的应用前景。
潘瑞欣[2]（2021）在《高炉煤气精脱硫技术实验研究》文中研究说明高炉煤气作为钢铁企业副产最大的可燃气体,其现有净化流程无法满足超低排放限值要求,实施高炉煤气精脱硫成为了解决该问题的首选方案和紧迫工作。但高炉煤气硫化物以有机硫为主,其中羰基硫（COS）为主体成分,占比约为70%,且煤气中含有较多杂质成分。当前国内外尚未有成熟的精脱硫应用技术。本文从湿法和干法脱除COS的两个方面出发,提出电化学协同湿法吸收脱硫方法,并研制水解催化剂,为工业应用奠定科学基础。主要成果如下:（1）获得了电化学协同湿法吸收脱硫的效率规律和工况参数。以15%Na2CO3+1 5%EDTA+EDTA-2Na 混合溶液作为吸收液（nEDTA:nEDTA-2Na=1:1）,在电化学协同作用下,接触时间为160s,工作电压3V,电流密度为2.50A/mm2,煤气流速为0.0025m/s,吸收液温度为30℃的工况条件下,COS脱除效率由78.28%提升至89.81%,提高了 11.53%。（2）分析得到了电化学协同湿法吸收脱硫的反应过程。在复配溶液的催化作用下,COS被水解催化生成HS-和HCO3-,且在此过程中,COS的反应级数为1。（3）采用等体积浸渍法研制出Al2O3基改性双金属水解催化剂,对其进行活性评估并筛选出最优配比组分为:ZnO、MnO、CoO的质量分数为10%、20%、5%。改性双金属水解催化剂与Al2O3水解催化剂相比,COS脱除效率提高了 11.31%。（4）分析了改性双金属水解催化剂的反应机理。借助XRD、BET、FT-IR等表征方法表明COS扩散至催化剂的表面,并在内部发生水解反应生成H2S,H2S进一步被氧化生成金属盐化合物附着在催化剂表面。（5）明确了改性双金属水解催化剂使用的最优工况条件。结果表明:反应温度90℃、空速1000h-1、反应湿度32%、CO浓度为10%、CO2浓度为4%、COS进口浓度为240mg/m3。此时,COS水解效率达到99.75%。
蒋慧敏[3]（2021）在《分子筛吸附脱除焦炉煤气中羰基硫和硫化氢性能及机理研究》文中指出环保标准和可持续发展要求焦炉煤气中的硫含量需要控制在较低标准,因此需对焦炉煤气中的羰基硫和硫化氢进行深度净化。现有的脱硫技术中,分子筛吸附脱硫法具有硫容高、操作简单、成本低且可循环再生等诸多优点,因此本文采用MFI和FAU两类分子筛研究了其对焦炉煤气中COS和H2S的脱除效果,通过N2-吸附、NH3-TPD、CO2-TPD、FTIR和py-IR等表征方法研究了分子筛骨架结构性质、酸碱性、孔结构特性对脱硫性能的影响;并通过原位红外实验研究了COS和H2S在分子筛表面的吸附机理,以及H2O和H2S间的竞争吸附,得到如下主要结论:（1）在处理高浓度COS和H2S时,FAU型分子筛吸附剂脱硫活性明显高于MFI型;且对H2S的吸附能力明显强于COS。通过N2-吸附表征结果可以看出吸附剂的大比表面积和高微孔占比有利COS和H2S的吸附;吸附剂表面弱碱性中心是COS和H2S的吸附活性中心,FTIR分析发现弱碱性中心分布与吸附剂表面的羟基分布有关,吸附质极性越大越有利于其吸附。（2）在水蒸气存在条件下,FAU类分子筛的脱硫活性有不同程度的降低,但其穿透硫容依旧强于MFI型分子筛;水蒸气对H2S的影响远高于其对COS的影响,主要归因于H2O和H2S相似的分子结构。通过ICP和NH3-TPD表征分析发现吸附剂疏水性的差异与其Si/Al比有关,Si/Al比越高对应的吸附剂表面强酸性中心越多,极性越弱对应的疏水性越强,但相应的脱硫性能也会有所降低。在四种不同的气氛下FⅡ吸附剂都有较好的脱硫表现。（3）对COS和H2S在分子筛吸附剂表面吸附机理的研究,发现其在吸附剂表面存在两类吸附机制:第一类为COS或H2S与吸附剂表面羟基作用发生解离进行脱硫,其中主要的吸附位点为表面桥羟基（Si-OH-Al）和硅羟基（Si-OH）;第二类为吸附质通过分子中的S原子与吸附剂上的阳离子发生M-S（M代表金属）作用使得C-S键或H-S键断裂进行脱硫,而第一类吸附机制占主导作用。（4）有水蒸气存在时,吸附剂上的羟基会优先吸附极性更强的H2O分子,进而阻碍H2S分子与其作用,使得H2S在吸附剂表面主要以M-S方式被吸附,因此硫容降低。
李宇杰[4]（2021）在《分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和H2S性能及操作参数优化》文中指出高炉煤气是高炉炼铁过程副产的可燃性气体,可作为原料进一步利用。然而,高炉煤气含有的COS和H2S等含硫化合物会在煤气燃烧后转化为SOx,造成环境污染,进行转化之前必须对其进行脱硫预处理。在众多煤气脱硫方法中,分子筛吸附法具有再生循环性能好、操作简便等优点被工业界看好,是最具前景的脱硫方法。目前,工业示范装置中采用的分子筛脱硫吸附剂主要为FAU和MFI类型的分子筛,以其为研究对象,对吸附剂的脱硫性能进行考察,并对操作参数进行优化可为分子筛脱硫吸附剂的筛选和工业化应用提供数据支撑,具有实用和研究价值。基于此,本文以工业示范装置中采用的四种FAU型（FAU-1、FAU-2、FAU-3和FAU-4）和四种MFI型（MFI-1、MFI-2、MFI-3和MFI-4）分子筛吸附剂为研究对象,采用固定床脱硫评价装置考察了其对高炉煤气中COS和H2S的吸附性能,筛选出脱硫性能较好的分子筛;其次,以优选出的FAU型分子筛吸附剂为研究对象,探讨了高炉煤气中的CO2和H2O对其脱除COS和H2S的影响;最后,以脱硫性能最佳的吸附剂为研究对象,探究了高炉煤气的工况条件（温度和空速）对分子筛吸附剂脱除COS和H2S性能的影响。主要研究结果如下:（1）采用ICP、氮吸附、红外、CO2-TPD和静态吸水等表征手段对分子筛吸附剂的成分、结构、表面官能团、碱性位的种类和含量以及吸水性能进行测试分析,使用固定床脱硫评价装置对分子筛在模拟高炉煤气中脱除COS和H2S的性能进行评价。结果显示,所选用的四种FAU型分子筛对高炉煤气中COS和H2S的脱除性能优于MFI型分子筛,这是因为前者的硅铝比较小、比表面积较大、有效碱性位较多的缘故。在所选八种吸附剂中,FAU-2吸附剂的脱硫性能最佳,其在模拟高炉煤气中的COS和H2S穿透硫容分别可达1.347和1.670 g S/100 g吸附剂。（2）以脱硫性能较好的FAU-1、FAU-2、FAU-3和FAU-4吸附剂为研究对象,考察CO2和H2O对COS和H2S脱除性能的影响。结果表明,模拟高炉煤气中的CO2和H2O均会降低这四种吸附剂对COS和H2S的脱除性能。其中,CO2对COS脱除性能的影响较H2O大;H2O对H2S脱除性能的影响较CO2大。脱硫性能最好的FAU-2吸附剂在无CO2时对COS和H2S的穿透硫容分别为2.811和1.770 g S/100 g吸附剂,无H2O时分别为1.364和21.800 g S/100 g吸附剂,无CO2和H2O时分别为2.938和22.184 g S/100g吸附剂。（3）以FAU-2吸附剂为研究对象,考察工况条件（温度和空速）对其脱除高炉煤气中COS和H2S性能的影响。结果显示,FAU-2吸附剂脱除COS的工况适应性较好,在温度为60～100 oC和空速为200～1000 h-1的工况范围内,FAU-2吸附剂对COS的脱除性能变化不明显,其在温度为60 oC和空速为600 h-1时,对COS的穿透硫容最大,可达1.425 g S/100 g吸附剂;温度对FAU-2吸附剂脱除高炉煤气中H2S性能的影响较空速明显,在所考察的范围内,其对H2S的穿透硫容随温度的升高逐渐变小,随空速的增大而增大,在温度为60 oC和空速为1000 h-1时,H2S的穿透硫容最大可达1.670 g S/100 g吸附剂。此外,通过FAU-2吸附COS和H2S后床层中硫的分布,还发现COS在FAU-2分子筛吸附剂上可催化水解转化为H2S进一步被吸附。
杨超[5]（2021）在《多孔纳米氧化锌基常温精脱硫剂制备及构效关系》文中进行了进一步梳理煤气脱硫是实现煤炭清洁利用的关键,在煤化工中占有非常重要的地位。ZnO是非常重要且普遍使用的一类脱硫剂,在工业应用中常作为中温净化把关脱硫剂。但事实上,ZnO与H2S的脱硫反应在常温条件下更具热力学优势,脱硫效率更高,可以满足一些新兴技术如质子交换膜燃料电池等对燃料气中硫含量的严苛要求。然而,受反应动力学的限制,传统ZnO脱硫剂的常温脱硫活性非常低,严重制约其工业化应用。纳米结构ZnO具有纳米级晶粒,可以暴露更多的活性位点,因此理论上它具有较高的常温脱硫活性。结合传质对ZnO脱硫性能的影响,本论文设计制备了两类具有多孔纳米结构的ZnO脱硫剂,即活性炭负载型和锌硅复合型。除了研究孔隙结构、比表面积和晶粒尺寸对ZnO脱硫性能的影响,还重点探讨了ZnO与载体间相互作用、表面碱性、物相组成、异质结和氧空位等化学结构因素对H2S常温脱除性能的影响及影响机制,深入探究了脱硫剂的构效关系。另外,为了避免使用后的脱硫剂形成固废而破坏环境,论文还探索了废脱硫剂在加氢脱硫方面的资源化利用。主要研究内容和结论如下:（1）利用渗氮法对活性炭载体进行氮改性,制备了氮改性活性炭负载的ZnO脱硫剂。氮改性可以增加脱硫剂的表面碱性,还可以调变活性炭载体与ZnO之间的相互作用,诱导ZnO生成晶格缺陷,促进S2-在ZnO晶格内的扩散。氮改性后脱硫剂的最高穿透硫容是未改性脱硫剂的2倍,其高硫容归因于ZnO与H2S的反应吸附和后者在活性炭表面的催化氧化。活性炭表面的化学吸附氧或含氧官能团为催化氧化提供氧源。（2）将MgO引入到活性炭负载的ZnO脱硫剂中,强化了H2S在脱硫过程中的反应吸附和催化氧化,获得了具有更高硫容的双功能ZnO和MgO共负载活性炭脱硫剂。引入MgO后脱硫剂的穿透硫容最高为106.7 mg/g,是未引入MgO脱硫剂穿透硫容的3倍。MgO的促进原理是基于其本身的弱碱性和其在常温条件下对H2S的惰性。在水汽气氛下,MgO可在水膜中持续为脱硫反应提供HS-,进而促进H2S与ZnO之间的反应以及前者在活性炭表面的催化氧化。在干燥气氛下,MgO作为碱性位点可直接捕获H2S中的H质子,为上述脱硫反应提供充足的HS-,从而大幅度提高了脱硫剂的脱硫能力。（3）探索了一种以金属硝酸盐-乙二醇（EG）和正硅酸乙酯为前驱体的新型溶胶凝胶法,制备出了具有高ZnO含量、高分散性和高脱硫性能的多孔纳米结构ZnO/Si O2复合脱硫剂。采用密闭干燥且增加溶胶体系中EG和硝酸锌摩尔比,使EG在干燥过程中与硅羟基或水形成大量氢键,以避免EG被硝酸锌氧化并抑制硅羟基交联缩合。前者防止了在ZnO表面形成惰性的单配位ZnCO3物种,后者有助于在脱硫剂中形成发达的介孔孔隙。另外,EG在焙烧过程中作为燃料,促进了硝酸锌分解和增加了脱硫剂的比表面积。制备脱硫剂的穿透硫容最高可达108.9 mg/g。（4）在上述溶胶凝胶体系中引入钴物种,制备了Co2+掺杂ZnO/Si O2,ZnO-Co3O4/Si O2和Zn2+掺杂Co3O4/Si O2的多孔纳米锌钴硅三元复合脱硫剂。当Co/（Zn+Co）摩尔比=0.3时,脱硫剂的穿透硫容最高,为180.8 mg/g。高脱硫性能主要归因于:Co物种的引入提高了ZnO的分散性,增加了脱硫剂的比表面积和孔隙;ZnO与Co3O4两相之间形成异质结,有利于H2O的解离和脱硫过程中S2-的扩散;小晶粒Co3O4具有较高的常温脱硫活性,Co3+的变价特性有利于单质硫和硫酸盐的生成。使用后的锌钴复合脱硫剂可作为COS加氢催化剂使用,为废脱硫剂资源化利用提供了重要参考。（5）采用溶胶凝胶法,在溶胶前体中引入硝酸镍,通过Ni2+掺杂制备了富有氧空位的ZnO/Al2O3复合脱硫剂。Ni2+掺杂虽然导致ZnO晶粒长大、脱硫剂比表面积和孔隙率下降,但其提高了ZnO晶体中氧空位的浓度,并因此显着提高了脱硫剂的脱硫性能。氧空位的作用在于促进ZnO表面羟基化,为H2S解离提供弱碱性环境;而且它还可以降低S2-在ZnO晶格内的扩散阻力,提高扩散速率。
侯成龙[6]（2021）在《季铵修饰聚合物的制备及空气二氧化碳捕集性能研究》文中提出全球气候变暖持续加剧带来的系列严重问题引起全社会对人为二氧化碳排放的高度关注并推动了碳捕集、利用与封存技术的发展。为实现本世纪末较工业革命前1.5°C的温升控制目标,需要负碳排放技术参与,并发挥空气CO2捕集低土地足迹、部署灵活的优势。以碱金属氢氧化物吸收与有机胺吸附为代表的中高温再生技术发展受高能耗与高成本制约,通过引入全新的再生机制,变湿吸附具备大幅降低空气捕集能耗及运行成本的潜力,但同时也存在CO2循环容量与速率偏低、吸附剂对环境湿度的耐受性较弱及过高的捕集水耗等问题。本文针对变湿吸附材料的高效季铵化设计,探索了界面亲疏水性与微-介孔结构特征对水汽氛围下超低浓度CO2吸附反应-传质过程的影响机制,在此基础上通过孔道结构与疏水性定向调控实现了面向空气CO2捕集的新型材料设计与性能优化,进一步地探索了耦合指向外电场提高材料对高湿度环境适应性的理论基础。本文分别以木质纤维素、多孔聚苯乙烯、乙烯基苄氯-氟代苯乙烯嵌段共聚物为基体合成了一系列季铵修饰聚合物类CO2吸附材料。考察了季铵取代度与利用效率的影响因素。结果表明异相体系中取代度受修饰位点密度、活性及孔结构制约,优化合成参数后纤维素与多孔聚苯乙烯的季铵取代度分别为0.77与1.41wt.%;均相体系中嵌段共聚物的季铵取代度仅与活性/惰性链段比例相关,可达4.6～6.6 wt.%。捕集空气CO2时材料的季铵利用率与取代度相关,季铵修饰木质纤维素、多孔聚苯乙烯、嵌段共聚物的最高取代度递增,利用率分别为69%,61%与35%。季铵基团在微纤维表面或规则介孔内均匀、连续分布是高效修饰的关键。通过基体筛选与合成条件优化,结合氮吸附与水汽吸附表征揭示了季铵官能团化过程中材料微观形貌、孔结构与亲疏水性质的衍变特性。孔径及分布数据表明介-大孔填充与微孔生成的氯乙酰反应是形貌与结构改变的主要阶段。水汽吸附量与取代基对应的水汽增量随湿度变化趋势一致,反映了规则介孔内季铵的均匀分布。CO2吸附测试结果显示:吸附容量与取代度正相关并受孔结构变化下离子交换效率差异的影响,～20 nm介孔主导的QMPR-2材料取代度与离子交换效率较微孔主导的QMPR-1分别提高8.5%与21.0%,400 ppm CO2吸附量与饱和容量分别提高27%与83%;取代度相当时,介-大孔主导的QMPR-3的离子交换效率较QMPR-2低22.4%造成CO2容量偏低21%～34%。利用混合1,2-阶动力学模型考察了吸附速率与比表面积、孔类型及分布的关联关系。结果表明不规则孔（墨水瓶型或狭缝型）易引起局部狭窄孔道内水汽分压累积,圆柱通孔与高比表面积的组合优势下材料半吸附时间缩短至2.9分钟,是目前报道的动力学最高水平。针对富羟基的纤维素基体提出了基于水汽吸附增量的亲水性评价方法并获得20%～90%湿度下水汽吸附量为0.55～5.85 mol/mol官能团。首次发现季铵材料吸附CO2容量随湿度先增后减（节点60%～70%RH）的非单调变化。分子尺度模拟揭示了纤维素亲疏水的微观各向异性,GAB水合模型计算所得47 k J/mol的低吸附热进而反映了宏观弱亲水性,其影响的季铵基团活性差异是吸附能力对湿度反常响应的内在机制。采用可控自由基聚合技术,通过调整含氟链段类型、数目实现了季铵聚合物界面强亲水至疏水（3.69～0.93 mmol H2O/g）的定向连续调控。在D-W吸附模型基础上,逐层揭示了“强/弱/多层吸附”的界面水分布并确定各层水吸附量。动力学分析显示亲/疏水链段微相分离是影响离子输运与CO2吸附性能的重要因素,离子扩散加速下半吸附时间可由11.3分钟缩短至4.3分钟。增加疏水链段可增强聚合物碱性与离子扩散,但也存在降低吸附量及离子簇过度聚集抑制输运的可能,CO2捕集性能受上述多重trade-off机制影响。中等强度的疏水控制可实现CO2容量（2 mmol/g）与湿度耐受性的同步提升。在有限场框架中建立了高水合（湿度）条件下指向电场强化CO2吸附的密度泛函模拟体系。计算结果表明电场可精确调控季铵离子对与CO2直接作用强度,反应关键质子转移步可由电场驱动并受场强影响,增加氢键键轴场强分量的强化效果更显着,而负反应轴电场则削弱离子键强度。电场可同步增强反应物亲水与产物疏水性,高水合态（水合水数=3）下CO32–或HCO3–水合半径分别增加7.2%或降低9.4%,电子密度信息反映两者水分子团簇内部氢键与界面作用强度的相反变化趋势。反应自由能计算揭示了合理调控场强可使高湿度下吸附自发进行,电场可作为特殊催化剂降低反应能垒同时避免以水为催化剂对反应容量的削弱。
皮信信[7]（2021）在《碳基材料对燃煤烟气硫资源回收过程的强化机制与方法》文中进行了进一步梳理能源与环境问题是当今世界各国关心的重大发展战略问题,由经济发展带来的能源消耗、能量需求和污染物排放越来越不容忽视。中国每年发电用煤近20亿吨,多采用石灰石-石膏湿法脱硫。每年至少开采优质石灰石1.25亿吨,破坏生态环境;副产劣质石膏2.15亿吨,量大质低,难于利用;耗水量大,脱硫废水难零排放,现行脱硫工艺将引发严重生态问题。中国是天然硫资源贫乏国家,2019年进口硫磺超过1100万吨,对外依存度高达71%,且呈逐年增加趋势。因此,开发基于电力生产过程的环境友好型烟气净化及高值硫资源回收技术是国家战略需求。煤基固体碳材料具有来源广、制备成本低、结构可控性强等优点,基于燃煤电力生产过程中制备碳基材料用于烟气中硫资源回收,是目前硫资源回收技术的重要发展方向。厘清碳基材料多尺度结构内脱硫产物的形成及赋存机制,是实现硫高值资源化回收的前提;相比于湿法脱硫副产物Ca SO4,硫资源以H2SO4或硫磺回收更具价值。基于上述考虑,本文首先研究了碳基材料内SO2吸附、催化转化及产物赋存的机制;在此基础上分别针对H2SO4和硫磺的高值化回收路径开展研究;在上述研究基础上提出并实现可应用于SO2高效脱除及硫资源回收的煤基活性焦规模化制备方法。针对现有实验研究无法实现单因素、定量探究含氧官能团对SO2吸附的问题。本文采用机械化学方法,首次从实验角度定向揭示了碳材料边缘含氧官能团对SO2吸附作用机制。研究结果表明,碳基面边缘羧基官能团主导了SO2的物理吸附,而边缘不饱和位点主导了SO2的化学吸附。针对制约脱硫产物迁移和赋存的关键问题,本文制备了孔隙分级度渐变的模型碳材料,探究了孔隙结构配组对脱硫产物迁移和赋存的影响。研究结果表明,分级孔结构强化了活性焦内脱硫产物的迁移及赋存。该部分研究从基团尺度上探究了含氧官能团对碳材料内SO2吸附过程的影响;从孔隙结构尺度探究了碳材料内H2SO4迁移和赋存所需要的孔隙结构配组。上述研究工作的揭示为下一步燃煤烟气SO2高值资源化奠定了理论基础。脱硫产物H2SO4直接高效回收的关键在于活性焦孔隙配组的合理设计。传统水洗再生工艺中硫酸再生解吸效率低的原因在于活性焦单一的微孔分布,本文提出通过活性焦孔隙分级构筑策略,实现脱硫活性焦内硫酸的高效解吸。研究结果表明,兼具等体积的微孔和中大孔的分级孔型活性焦具有最佳的H2SO4循环解吸性能。经过10个循环,仍可保持70 mg g-1的高硫容和90%的水洗再生效率。结合分子动力学模拟证明了H2SO4在中大孔中的自扩散系数约为微孔中的2倍。为解决水洗再生工艺水耗高、产酸浓度低问题,本文提出了水蒸气吹扫强化活性焦内硫酸直接解吸的方法。研究结果表明,水蒸气吹扫可将活性焦内的H2SO4直接以硫酸蒸汽形式携带出来。为进一步强化活性焦内硫酸的直接定向解吸,本文探究了场协同对活性焦内产物硫酸直接定向解吸的影响。研究结果表明,微波再生活性焦脱硫产物以SO2和硫磺快速解吸,其作用机理主要是微波对极性H2SO4分子的选择性加热的“热点效应”,强化了H2SO4的直接还原。以上工作的研究为活性焦内脱硫产物的直接定向解吸提供了可行方法。碳热还原SO2是单质硫磺回收的重要途径,碳材料理化结构对副产物伴生路径和硫磺选择性具有重要影响。本文采用碳材料理化结构定向调控和动力学实验等方法,分析了碳材料自身理化性质对碳热还原SO2反应的关键影响特性。研究结果表明,石墨化度增加,碳热反应活性和硫磺生成选择性均降低。兼具微孔和中大孔结构的分级孔型活性焦具有较高的反应活性和硫磺生成选择性。另外,含氧基团的引入,促进了碳热还原SO2反应活性的提高,也促进了非目标副产物CO和COS的产生。以上工作的研究为实现碳基材料高效还原SO2资源化回收硫磺提供了理论指导。针对制约低成本碳热还原SO2资源化回收硫磺中反应活性和硫磺生成选择性难以协同的问题,本文提出了基于催化组分强化碳热还原SO2资源化回收硫磺的策略。采用动力学实验和DFT理论计算方法,深入探究了催化组分对碳热还原SO2制取硫磺反应活性及硫磺生成选择性的影响机制。研究结果表明,合适比例的钙源担载可协同强化活性焦还原SO2反应活性和硫磺生成选择性（80.2%）。其作用机理为C-O-Ca结构削弱了碳热还原反应中间体中的C-O键,从而降低了O转移过程所需的能量,使整体碳热还原SO2反应路径更容易发生。活性焦担载钙源回收工艺简单,具有良好的循环可利用性。以上研究工作为碳热还原SO2资源化回收硫磺技术提供了可行方案。最后,基于碳基硫资源回收工艺对碳材料多尺度结构的需求,提出了基于原煤一步催化活化制备不定型分级孔型煤基活性焦的技术路线。利用原煤中固有矿物组分,采用一步催化活化工艺在回转窑上可实现公斤级不定型煤基活性焦的制备,所制备的不定型活性焦具有高比表面积和分级孔结构特征。针对其在硫资源回收工艺应用中涉及的关键问题,在水洗再生和固定床反应系统对其进行了SO2脱除实验、水洗再生实验以及碳热还原SO2资源化回收硫磺的技术验证。研究结果表明,采用一步催化活化工艺制备的不定型煤基活性焦具有优异的SO2脱除、水洗再生和还原SO2制硫磺性能。
刘娜[8]（2021）在《活性炭基催化剂同时催化水解HCN、COS和CS2及反应机理研究》文中研究表明矿热炉尾气含有大量可以资源化利用的CO,是优质的化工原料气,然而尾气中含有微量的含氰和含硫杂质,如HCN（45～130 mg/m3）、COS（700～1000 mg/m3）和CS2（20～80 mg/m3）等。目前,矿热炉尾气的资源化已被我国列为国家战略和优先发展主题。矿热炉尾气因其中繁杂多样的杂质成分,在低温微氧条件下难以氧化,同时缺乏多杂质净化理论和专用催化剂,深度净化是一大难题。利用还原性尾气中所含的水蒸气水解HCN、COS和CS2,转化为后续容易处理的物质,其中HCN水解生成NH3和CO,COS/CS2水解生成H2S和CO2。与此同时,结合理论计算方法探索反应机理,为HCN、COS和CS2的催化水解的研究、应用及矿热炉尾气资源化利用提供理论依据。本论文基于课题组前期研究基础,继续探究主流活性炭催化剂（生物炭和煤质活性炭）同时脱除HCN、COS和CS2的性能。通过对自制秸秆活性炭和微波煤质活性炭进行改性,对其催化水解的性能进行相关研究。基于最优条件下制得的催化剂,探索反应条件对HCN、COS和CS2脱除效果的影响。同时采用理论计算方法对催化剂载体和活性组分的催化水解过程进行了分析,并提出反应机理,为HCN、COS和CS2的催化水解的研究、应用及矿热炉尾气的资源化利用提供理论依据。具体的研究内容和结论如下:（1）以玉米秸秆为本次研究的原材料,制备活性炭,研究了不同的活化剂种类、炭化温度、活化剂流速和活化温度对秸秆活性炭同时脱除HCN、COS和CS2的影响。研究表明,在最佳的实验条件下（活化气体为CO2,炭化温度为600℃,气体流50 m L/min,活化温度为700℃）,CO2活化的玉米秸秆活性炭对HCN、COS和CS2的脱除性能最优。对比课题组前期的研究结果,COS和CS2的脱除效果均有所提升,并能协同脱除HCN。（2）以微波煤质活性炭为本次研究的原材料,使用溶胶-凝胶法负载金属组分,制备出微波煤质炭基催化剂。研究了不同金属种类、前驱体、金属氧化物含量和焙烧温度对同时脱除HCN、COS和CS2性能的影响。研究表明,在最优的制备条件下（金属组分为Al,前驱体为Al（NO3）3,金属含量为3%,焙烧温度为400℃）,微波煤质负载Al2O3能够有效地协同净化HCN、COS和CS2。对比课题组前期的研究结果,COS和CS2的脱除效果均有所提升,并能协同脱除HCN。（3）考察了不同反应条件对微波煤质基催化剂协同净化HCN、COS和CS2的影响。研究发现,较高的反应温度会加速催化反应的速率,表面硫酸盐和硝酸盐的积累导致快速失活;较低的反应温度没有达到催化剂活性组分的起活温度,导致脱除效率不高。较高的相对湿度会抑制HCN、COS和CS2在催化剂表面水解中心的分布;较低的相对湿度无法提供足够的水解基团。对不同的再生方法进行研究,结果表明,使用氮气吹扫的方法能够最大程度地恢复催化剂的活性,吹扫温度过低时,绝大部分的硫酸盐尚未分解;吹扫温度过高时,处于无氧条件下,活性组分Al2O3会和C发生反应导致活性组分的消耗和催化性能的下降。（4）采用理论计算方法,通过对活性炭进行模拟,研究HCN、COS、CS2和H2O在载体上的竞争吸附关系。研究表明,当H2O存在时,会促进HCN、COS、CS2在载体表面的吸附,H2O优先吸附然后再分别与HCN、COS以及CS2形成稳定的体系结构。通过对H2O分子解离构型的探究,可以发现HCN、COS和CS2与H2O同时存在时优先发生H2O的解离。（5）基于前期研究结果,通过理论计算方法详细地阐述了HCN、COS和CS2在活性组分Al2O3表面的催化水解过程。HCN的催化水解过程中C原子夺取活性组分Al2O3分子中的O形成C=O键,以及产物NH3分子中H-N键的形成过程是HCN在Al2O3（110）表面水解的关键步骤。COS水解过程中,C夺取H2O中的O形成C=O键,以及C=S键的断裂过程为关键步骤。CS2的催化水解过程中的C夺取Al2O3中的O,形成C=O键,以及H=S键的形成过程为控制步骤。
孙秋霞[9]（2020）在《Mo/MgO-Al2O3催化剂的制备及COS加氢性能的研究》文中研究表明焦炉煤气是一种优质的资源,可用于合成天然气、合成氨、制甲醇等,然而焦炉煤气中COS的存在影响了其后续利用,对其进行深度脱除是焦炉煤气能否大规模顺利实现转化利用的关键。加氢转化法是焦炉煤气制甲烷工艺中脱除COS的主要方法,其特点是脱除精度高、操作简单,且可直接利用煤气中的H2。传统的加氢脱硫催化剂以Al2O3为载体,过渡金属钼、钴、镍、铁的硫化物为活性组分,然而Al2O3与过渡金属元素间的相互作用较强,导致活性金属元素预硫化不完全,使催化活性无法达到气体净化的要求。因此,研发性能优良的载体材料,成为新型脱硫催化剂制备的研究重点。镁铝复合氧化物中的镁为碱土金属元素,在减弱氧化铝与钼之间相互作用的同时,还可促进催化剂表面对弱酸性COS的吸附。基于此,本文以镁铝复合氧化物为载体,选取不同表面活性剂对其结构进行改性,进行钼含量、负载方式的优化,考察了其对模拟焦炉煤气中COS加氢转化性能的影响,还探究了Mg/Al摩尔比对COS加氢转化的影响。得到了以下主要结论:（1）采用沉淀法在不同表面活性剂存在的条件下制备MgO-Al2O3复合金属氧化物载体,采用超声辅助等体积浸渍法在载体上负载钼制得一系列Mo/MgO-Al2O3催化剂。采用N2吸附、XRD、H2-TPR、ICP和Raman等手段分别对载体和催化剂进行表征,使用固定床反应装置对催化剂在模拟焦炉煤气中的COS加氢转化活性进行评价。结果表明,制备过程中表面活性剂能够有效调变MgO-Al2O3的结构,添加聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯（P123）可增大载体平均孔径,促进载体中Mg2Al O4（440）晶面的暴露,从而促进Mo/MgO-Al2O3催化剂中八面体配位钼物种的形成,进而在预硫化过程中产生更多的Mo S2活性相,提高了催化剂的活性;聚乙二醇（PEG）和十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）添加可使得载体孔径分布集中在2-5 nm,促进载体Mg2Al O4（511）晶面的暴露,会增强钼与催化剂载体的相互作用,降低Mo/PEG-Z和Mo/CTAB-Z催化剂的活性及稳定性。Mo/P123-Z的加氢效果最佳,在300 oC时,其对COS的转化率达87.3%。（2）以P123-Z为载体,考察了钼负载量及负载方式对COS加氢转化的影响,结果表明,当Mo的负载量接近MgO-Al2O3载体表面的单层饱和负载量且负载方式为浸渍-共沉淀法时,催化剂的活性最高。在280 oC时,其对COS的转化率达87.7%。钼的最佳负载方式为浸渍-共沉淀法,催化剂Mo/P123-Z的孔体积较大、八面体配位钼物种较容易还原及S/Mo原子接近于2,这是造成其加氢转化活性高及稳定性好的主要原因。催化剂Mo Mg Al的活性组分的实际含量较低,这是造成其活性最低的主要原因。（3）以Mo/P123-Z为研究对象,考察了复合载体的Mg/Al摩尔比对COS加氢催化剂结构与性能的影响。结果表明,随着Mg/Al摩尔比的增加,催化剂的活性呈现先增高后降低的趋势,当Mg/Al=0.5时,催化剂的加氢转化活性最佳。Mg/Al=0.5的载体使得八面体配位Mo物种更易被还原以及增加了可还原钼物种的数目,促进了催化活性中心Mo S2的形成。因此,催化剂Mo/P123-Z（0.5）的催化活性最高。
田昀[10]（2018）在《用于二硫化碳去除的新型催化剂的研究》文中进行了进一步梳理二硫化碳（CS2）是粘胶纤维生产过程中排放的一类含硫废气,该类气体会在大气中发生氧化或水解反应生成酸性气体,参与二次气溶胶的形成,加重空气污染,对人体健康和周边环境质量造成不利影响。如何在低温条件下实现CS2的高效去除是粘胶纤维行业的难点和重点。催化水解法可实现CS2的低温去除,但不能同时去除水解产物H2S,因而对废气的净化不彻底。低温吸附-催化水解法具有脱除快、效率高、可实现产物协同净化等特点,该法的关键技术在于低温催化剂的开发。本文采用超声辅助等体积浸渍法制备了系列金属负载型催化剂用于低温去除粘胶纤维行业尾气中的CS2。本文研究了单金属负载型Cu基催化剂对CS2的催化水解过程及影响因素,系统考察了载体、焙烧条件、超声时间、金属负载量、浸渍碱液等条件对催化剂去除CS2效果的影响。研究了CS2进口浓度、水蒸气含量、反应空速、反应温度、再生条件等因素对CS2转化的影响。通过XRD、BET、XPS、CO2-TPD等表征方法对催化剂进行了表征。研究发现:反应温度为30°C,水蒸气含量5%的条件下,活性炭负载6%的CuO催化剂对CS2的去除效果最佳,90%以上去除率的维持时间为216 min。催化剂的比表面积大、中强碱性位数量多,有利于CS2的水解转化。低温条件下催化剂去除CS2的反应机理为CuO催化CS2水解转化为H2S。产物H2S部分被CuO氧化为硫酸盐、亚硫酸盐和硫单质沉积在催化剂中,其余吸附在催化剂表面。CuO被还原为低价态,活性中心数量减少,造成催化剂失活。通入氮气程序升温至350°C可在90 min内实现CuO催化剂的快速再生,经过10次循环测试性能稳定。本文还研究了Mg、Zr、Mo、Ni、Zn等多金属掺杂的多组分催化剂对CS2的催化水解及影响因素。研究发现:分步浸渍焙烧制备的Cu/Mg双金属催化剂以及Cu-Ni/Mg三金属催化剂抗失活能力较单金属CuO催化剂有较大提升。MgO负载量为1%,Cu、Ni摩尔比为1:1（负载量为6%）时,催化剂对CS2的去除能力最佳。在反应温度20°C,水蒸气含量3%条件下,90%以上CS2去除率的时间为228 min。Mg的添加有助于催化剂碱性位数量增加,从而提高催化剂的抗失活能力。催化剂的寿命可达300 min（CS2去除率>90%）,Cu-Ni/Mg三金属催化剂具有良好的循环再生性能,再生测试5次后对CS2的去除能力保持稳定。
二、载体孔结构对常温COS水解催化剂性能的影响（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、载体孔结构对常温COS水解催化剂性能的影响（论文提纲范文）
（1）焦炉煤气脱硫过程的催化水解和吸收特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 主要符号表 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 焦炉煤气脱硫的必要性 |
| 1.3 COS净化技术 |
| 1.3.1 COS的理化性质 |
| 1.3.2 COS的脱除方法 |
| 1.3.3 COS水解催化剂的研究现状 |
| 1.4 H2S净化技术 |
| 1.4.1 干式氧化法 |
| 1.4.2 湿式氧化法 |
| 1.4.3 湿式吸收法 |
| 1.4.4 其它脱硫溶剂 |
| 1.5 离子液体简介及其在脱硫中的研究 |
| 1.5.1 离子液体吸收H2S的研究 |
| 1.5.2 氨基酸离子液体吸收H2S的研究 |
| 1.6 论文的研究意义 |
| 1.6.1 COS催化水解效率及机制 |
| 1.6.2 H_2S吸收特性与机制研究 |
| 1.6.3 脱硫效率及验证 |
| 1.7 论文的主要研究内容 |
| 第2章 COS的催化水解 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验仪器 |
| 2.2.2 实验试剂 |
| 2.2.3 实验过程方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂制备 |
| 2.3.2 催化剂活性组分对水解效果的影响 |
| 2.3.3 水汽含量和温度对水解效果的影响 |
| 2.3.4 复杂气氛对水解效果的影响 |
| 2.3.5 水解反应机理 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 氨基酸离子液体促进的MDEA水溶液对H2S的吸收性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验仪器 |
| 3.2.2 实验试剂 |
| 3.2.3 实验过程与方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 吸收剂对H_2S吸收能力及影响因素 |
| 3.3.2 吸收剂对H_2S和CO_2同时吸收的过程及影响因素 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 氨基酸离子液体促进的MDEA水溶液吸收H_2S的速率及影响机制 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 实验仪器 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 粘度测定及关联 |
| 4.3.2 表观吸收速率及其竞争影响机制 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 模拟焦炉煤气中H_2S在板式塔中的脱除效果验证 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验仪器 |
| 5.2.2 实验试剂 |
| 5.2.3 实验方法 |
| 5.2.4 参数计算 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 实时曲线分析 |
| 5.3.2 进气流速对脱除效果的影响 |
| 5.3.3 进液流速对脱除效果的影响 |
| 5.3.4 吸收剂浓度和塔板数对脱除效果的影响 |
| 5.3.5 与传统吸收剂脱硫效果的比较 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 未来研究工作的展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 攻读博士学位期间参加的科研工作 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（2）高炉煤气精脱硫技术实验研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 选题的背景及意义 |
| 1.2 高炉煤气基本概述 |
| 1.3 COS基本概述 |
| 1.3.1 COS物理性质 |
| 1.3.2 COS化学性质 |
| 1.4 COS脱除研究进展 |
| 1.4.1 湿法脱硫 |
| 1.4.2 干法脱硫 |
| 1.4.3 COS水解催化 |
| 1.5 研究内容与方法 |
| 1.5.1 研究内容 |
| 1.5.2 技术路线 |
| 2 实验系统及分析方法 |
| 2.1 实验设备与器材 |
| 2.1.1 电化学协同湿法吸收实验设备 |
| 2.1.2 COS水解催化剂研究实验设备 |
| 2.2 实验试剂 |
| 2.2.1 电化学协同湿法吸收实验试剂 |
| 2.2.2 新型COS水解催化剂研究实验试剂 |
| 2.3 实验方案设计 |
| 2.3.1 电化学协同湿法吸收脱除实验方案 |
| 2.3.2 新型COS水解催化剂研究实验方案 |
| 2.4 测试指标及分析方法 |
| 2.4.1 电化学协同湿法吸收脱除实验测试指标 |
| 2.4.2 新型COS水解催化剂研究实验测试指标 |
| 3 电化学协同湿法脱除COS实验研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验结果及分析 |
| 3.2.1 电化学协同效应分析 |
| 3.2.2 吸收剂类型对湿法吸收脱硫效率的影响分析 |
| 3.2.3 工况条件对湿法吸收脱硫效率的影响分析 |
| 3.2.4 滤液离子浓度分析 |
| 3.2.5 滤液红外谱图分析 |
| 3.2.6 脱硫循环补液方案 |
| 3.3 电化学协同湿法脱硫过程及反应动力学分析 |
| 3.4 经济效益分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 羰基硫水解催化剂性能研究 |
| 4.1 实验装置对羰基硫水解的影响 |
| 4.1.1 石英反应管对羰基硫水解的影响 |
| 4.1.2 石英管内温度状况 |
| 4.2 γ-Al_2O_3催化剂的工艺条件对羰基硫水解的影响 |
| 4.2.1 湿度对羰基硫脱除效率的影响 |
| 4.2.2 温度对羰基硫脱除效率的影响 |
| 4.2.3 空速对羰基硫脱除效率的影响 |
| 4.3 单金属活性组分水解催化剂 |
| 4.3.1 负载型ZnO单金属催化剂 |
| 4.3.2 负载型MnO单金属催化剂 |
| 4.3.3 单金属水解催化剂脱硫机制分析 |
| 4.4 双金属活性组分水解催化剂 |
| 4.4.1 负载型ZnO-MnO双金属催化剂 |
| 4.4.2 负载型MnO-ZnO双金属催化剂 |
| 4.4.3 双金属水解催化剂脱硫机制分析 |
| 4.5 改性双金属活性组分水解催化剂 |
| 4.5.1 催化剂制备方法 |
| 4.5.2 催化剂对COS水解活性的影响 |
| 4.5.3 改性双金属水解催化剂的表征 |
| 4.6 制备工艺对改性催化剂COS脱除效率的影响 |
| 4.6.1 焙烧温度对COS脱除效率的影响 |
| 4.6.3 烘干时间对COS脱除效率的影响 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 改性水解催化剂工艺条件的优化及反应速率的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 不同操作条件对COS脱除效率的影响 |
| 5.2.1 反应温度对COS脱除效率的影响 |
| 5.2.2 空速对COS脱除效率的影响 |
| 5.2.3 反应湿度对COS脱除效率的影响 |
| 5.2.4 进气浓度对COS脱除效率的影响 |
| 5.2.5 二氧化碳浓度对COS水解催化的影响 |
| 5.2.6 一氧化碳浓度对COS水解催化的影响 |
| 5.3 羰基硫水解反应速率的影响及机理分析 |
| 5.3.1 羰基硫反应动力学实验 |
| 5.3.2 羰基硫水解反应机理分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
（3）分子筛吸附脱除焦炉煤气中羰基硫和硫化氢性能及机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 焦炉煤气中硫化物及其脱除方法 |
| 1.2.1 焦炉煤气中的硫化氢和羰基硫 |
| 1.2.2 焦炉煤气的脱硫方法 |
| 1.2.3 催化水解法 |
| 1.2.4 加氢转化法 |
| 1.2.5 吸附法 |
| 1.3 分子筛法吸附脱硫及其改性研究进展 |
| 1.3.1 LTA型分子筛 |
| 1.3.2 MFI型分子筛 |
| 1.3.3 FAU型分子筛 |
| 1.4 气氛对FAU分子筛吸附性能的影响 |
| 1.5 分子筛脱硫机理 |
| 1.6 选题依据和研究内容 |
| 1.6.1 选题依据 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料、实验仪器及试剂 |
| 2.2 实验所用吸附剂样品 |
| 2.3 样品脱硫活性评价 |
| 2.4 实验仪器及操作条件 |
| 2.4.1 N_2 吸附表征 |
| 2.4.2 ICP表征 |
| 2.4.3 NH_3-TPD表征 |
| 2.4.4 CO_2-TPD表征 |
| 2.4.5 FTIR表征 |
| 2.4.6 py-FTIR表征 |
| 2.4.7 H_2S和 COS吸附原位红外表征 |
| 第3章 不同分子筛脱除焦炉煤气中的COS和H_2S的性能 |
| 3.1 MFI型分子筛脱除焦炉煤气中H_2S和 COS的性能 |
| 3.1.1 MFI分子筛脱除焦炉煤气中COS的性能 |
| 3.1.2 MFI型分子筛脱除焦炉煤气中H_2S的性能 |
| 3.1.3 MFI分子筛结构对脱硫性能的影响 |
| 3.2 FAU型分子筛脱除焦炉煤气中H_2S和 COS的性能 |
| 3.2.1 FAU型分子筛脱除焦炉煤气中COS的性能 |
| 3.2.2 FAU型分子筛脱除焦炉煤气中H_2S的性能 |
| 3.2.3 FAU型分子筛结构对脱硫性能的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第4章 水蒸气对分子筛脱除焦炉煤气中COS和 H_2S的影响及机理研究 |
| 4.1 水蒸气对分子筛吸附焦炉煤气中COS和 H_2S性能的影响 |
| 4.2 FⅡ吸附剂脱硫机理 |
| 4.2.1 F_Ⅱ吸附剂上COS的吸附机理 |
| 4.2.2 F_Ⅱ吸附剂上H_2S的吸附机理 |
| 4.2.3 H_2O对 H_2S吸附过程影响机理 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 总结与建议 |
| 5.1 论文结论 |
| 5.2 今后工作建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（4）分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和H2S性能及操作参数优化（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号说明 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 高炉煤气概述及含硫化合物的来源 |
| 1.3 COS和H_2S物化性质及其危害 |
| 1.3.1 COS和H_2S物理性质 |
| 1.3.2 COS和H_2S化学性质 |
| 1.3.3 COS和H_2S危害 |
| 1.4 COS和H_2S脱除技术研究现状 |
| 1.4.1 湿法脱硫 |
| 1.4.2 干法脱硫 |
| 1.5 分子筛吸附脱除COS和H_2S研究进展 |
| 1.6 选题依据和研究内容 |
| 1.6.1 选题依据 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验样品、试剂及气体 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 吸附剂脱硫活性评价 |
| 2.4 样品表征 |
| 2.4.1 元素含量测定 |
| 2.4.2 比表面积及孔径测定 |
| 2.4.3 官能团结构测定 |
| 2.4.4 碱性位测定 |
| 2.4.5 吸水性能测定 |
| 2.4.6 硫含量测定 |
| 第3章 分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和H_2S的性能 |
| 3.1 分子筛吸附剂成分、结构及官能团表征 |
| 3.1.1 分子筛吸附剂成分 |
| 3.1.2 分子筛吸附剂结构 |
| 3.1.3 分子筛吸附剂吸水性能 |
| 3.2 FAU型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和 H_2S性能研究 |
| 3.2.1 FAU型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS性能研究 |
| 3.2.2 FAU型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中H_2S性能研究 |
| 3.3 MFI型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和 H_2S性能研究 |
| 3.3.1 MFI型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS性能研究 |
| 3.3.2 MFI型分子筛吸附剂脱除高炉煤气中H_2S性能研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 CO_2和 H_2O对 FAU型分子筛吸附剂脱除COS和 H_2S性能的影响 |
| 4.1 FAU型分子筛吸附剂脱除四种气氛中COS和 H_2S性能 |
| 4.2 CO_2含量对FAU-2 分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS性能影响 |
| 4.3 H_2O含量对FAU-2 分子筛吸附剂脱除高炉煤气中H_2S性能影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 温度和空速对FAU-2 分子筛吸附剂脱除COS和 H_2S性能的影响 |
| 5.1 吸附剂脱硫活性评价 |
| 5.2 温度对FAU-2 分子筛吸附剂脱除COS和 H_2S性能的影响 |
| 5.3 温度对FAU-2 分子筛吸附剂脱除COS和 H_2S性能的影响 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与建议 |
| 6.1 论文结论 |
| 6.2 下一步工作建议 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（5）多孔纳米氧化锌基常温精脱硫剂制备及构效关系（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 前言 |
| 1.1 背景 |
| 1.2 常低温脱硫现有技术 |
| 1.3 常温干法脱硫研究综述 |
| 1.3.1 炭材料脱硫 |
| 1.3.2 金属有机框架化合物脱硫 |
| 1.3.3 金属氧化物脱硫 |
| 1.4 常温氧化锌脱硫研究进展 |
| 1.4.1 掺杂或复合型纳米氧化锌脱硫 |
| 1.4.2 负载型多孔纳米氧化锌脱硫 |
| 1.4.3 非负载型多孔纳米氧化锌脱硫 |
| 1.4.4 氧化锌脱硫机理探究 |
| 1.5 本论文研究目的及内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.2.1 样品制备所需仪器 |
| 2.2.2 样品评价所需仪器 |
| 2.3 脱硫剂性能评价 |
| 2.3.1 固定床硫化氢脱除性能评价 |
| 2.3.2 催化剂加氢催化性能评价 |
| 2.4 样品表征 |
| 2.4.1 热重联用质谱分析(TG-MS) |
| 2.4.2 N_2-物理吸附-脱附等温线(BET) |
| 2.4.3 粉末X射线衍射(XRD) |
| 2.4.4 场发射扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.5 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) |
| 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.7 傅立叶-红外光谱分析(FT-IR) |
| 2.4.8 光致发光谱(PL光谱) |
| 2.4.9 化学程序升温吸附仪(CO_2-TPD) |
| 2.4.10 拉曼光谱(Raman) |
| 2.4.11 紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS) |
| 第三章 氮改性活性炭载体改善氧化锌脱硫性能 |
| 3.1 脱硫剂的制备 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 氮改性前后载体结构表征 |
| 3.2.2 氮改性对脱硫剂理化性质的影响 |
| 3.2.3 氮改性对脱硫性能的影响 |
| 3.2.4 氮改性前后脱硫机理分析 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 氧化锌与氧化镁共负载活性炭双功能脱硫剂构效关系 |
| 4.1 脱硫剂的制备 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 脱硫剂形貌和结构表征 |
| 4.2.2 引入氧化镁对脱硫性能的影响 |
| 4.2.3 硫化产物及脱硫性能分析 |
| 4.2.4 脱硫剂脱硫机理分析 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 新型溶胶凝胶法制备多孔纳米锌硅复合脱硫剂 |
| 5.1 脱硫剂的制备 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 脱硫剂的脱硫性能 |
| 5.2.2 制备条件对脱硫剂理化性质的影响 |
| 5.2.3 氧化锌形成机理分析 |
| 5.2.4 溶胶凝胶策略的普适性 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 多孔纳米锌钴硅复合脱硫剂优化设计及再利用 |
| 6.1 脱硫剂的制备 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 脱硫剂理化性质分析 |
| 6.2.2 脱硫剂的脱硫性能 |
| 6.2.3 硫化产物分析 |
| 6.2.4 氧化锌与四氧化三钴协同脱除硫化氢机理 |
| 6.2.5 废脱硫剂再利用 |
| 6.3 小结 |
| 第七章 氧空位对氧化锌常温脱硫性能的影响及影响机制 |
| 7.1 脱硫剂的制备 |
| 7.2 结果与讨论 |
| 7.2.1 镍离子掺杂对脱硫剂理化性质的影响 |
| 7.2.2 氧空位对脱硫性能的影响及分析 |
| 7.2.3 晶格扩散机理探究 |
| 7.3 小结 |
| 第八章 总结与展望 |
| 8.1 总结 |
| 8.2 本论文创新点 |
| 8.3 对今后工作的展望和建议 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间主要科研成果 |
| 致谢 |
（6）季铵修饰聚合物的制备及空气二氧化碳捕集性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题背景与研究意义 |
| 1.1.1 全球气候变化与CO_2减排 |
| 1.1.2 二氧化碳捕集利用与封存 |
| 1.1.3 负碳排放技术 |
| 1.2 空气捕集研究进展 |
| 1.2.1 空气捕集热力学基础 |
| 1.2.2 空气捕集技术发展 |
| 1.2.2.1 碱/碱土金属基吸附剂 |
| 1.2.2.2 负载胺基吸附剂 |
| 1.2.2.3 MOFs类吸附剂 |
| 1.2.2.4 季铵型变湿吸附剂 |
| 1.2.3 空气捕集经济性评估 |
| 第二章 变湿吸附技术综述 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 理论基础与机理研究 |
| 2.2.1 多元吸附热力学 |
| 2.2.2 CO_2吸附-水合耦合微观机制 |
| 2.2.2.1 质子转移与水合作用机理 |
| 2.2.2.2 吸附剂化学结构-CO_2反应构效关系 |
| 2.3 变湿吸附材料研究进展 |
| 2.3.1 物理复合型季铵吸附剂 |
| 2.3.2 化学嫁接型季铵吸附剂 |
| 2.3.3 非季铵基吸附剂 |
| 2.4 变湿吸附工艺与流程优化 |
| 2.4.1 捕集反应器设计 |
| 2.4.2 环境耐受性与再生水耗 |
| 2.4.3 捕集能耗与技术可行性 |
| 2.5 论文选题依据及主要内容 |
| 2.5.1 论文选题背景与研究思路 |
| 2.5.2 论文主要研究内容 |
| 第三章 基于木质纤维素的季铵型吸附剂制备与CO_2吸附性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.2.3 实验方法 |
| 3.2.3.1 季铵型纤维素的合成 |
| 3.2.3.2 CO_2/H_2O吸附—解吸测试 |
| 3.2.3.3 亲疏水性的理论分析 |
| 3.2.4 材料表征 |
| 3.2.4.1 扫描电镜分析 |
| 3.2.4.2 红外光谱分析 |
| 3.2.4.3 元素分析 |
| 3.2.4.4 纤维素含量分析 |
| 3.2.4.5 电荷密度测定 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 季铵型纤维素的制备工艺探索及优化 |
| 3.3.1.1 不同来源生物质原料的影响 |
| 3.3.1.2 季铵化路径的影响 |
| 3.3.1.3 制备参数优化 |
| 3.3.2 季铵型纤维素的理化表征 |
| 3.3.2.1 季铵型纤维素界面形貌 |
| 3.3.2.2 季铵型纤维素官能团结构 |
| 3.3.2.3 季铵型纤维素亲疏水性度量与理论分析 |
| 3.3.3 季铵型纤维素变湿吸附性能 |
| 3.3.3.1 CO_2吸附平衡与湿度响应规律 |
| 3.3.3.2 CO_2吸附动力学及其影响因素 |
| 3.3.3.3 CO_2变湿再生性能与循环稳定性 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 季铵修饰多孔聚合物孔结构与CO_2吸附的构效关系研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 实验仪器 |
| 4.2.3 实验方法 |
| 4.2.3.1 季铵修饰多孔聚合物的合成 |
| 4.2.3.2 CO_2/H_2O吸附解吸测试 |
| 4.2.4 材料表征 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 基体遴选策略合成多孔季铵修饰聚合物 |
| 4.3.2 超低浓度CO_2捕集性能研究 |
| 4.3.2.1 孔结构与CO_2吸附性能的构效关系 |
| 4.3.2.2 CO_2吸附与湿度响应规律 |
| 4.3.2.3 材料稳定性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 季铵修饰含氟嵌段共聚物亲水性调控与CO_2吸附性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂 |
| 5.2.2 实验仪器 |
| 5.2.3 实验方法 |
| 5.2.3.1 季铵修饰含氟嵌段共聚物的合成 |
| 5.2.3.2 CO_2/H_2O吸附-解吸测试 |
| 5.2.3.3 含氟链段疏水强弱的计算化学表达 |
| 5.2.4 材料表征 |
| 5.2.4.1 相对分子量测试 |
| 5.2.4.2 核磁共振氢谱 |
| 5.2.4.3 原位红外光谱 |
| 5.2.4.4 热稳定性测试 |
| 5.2.4.5 元素分析 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 季铵修饰含氟嵌段共聚物的合成 |
| 5.3.2 季铵修饰含氟嵌段共聚物的亲疏水性 |
| 5.3.2.1 含氟链段类型影响 |
| 5.3.2.2 含氟链段数量的影响 |
| 5.3.2.3 基于D-W模型的水吸附研究 |
| 5.3.3 季铵修饰含氟嵌段共聚物CO_2吸附性能研究 |
| 5.3.3.1 CO_2吸附容量与疏水性关联关系 |
| 5.3.3.2 含氟链段对CO_2吸附动力学的影响 |
| 5.3.3.3 10%与400 ppm下 CO_2吸附性能的差异性 |
| 5.3.3.4 CO_2吸附机理的光谱学验证 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 指向性外电场介入强化CO_2变湿吸附的理论研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 计算模型与方法 |
| 6.2.1 密度泛函理论 |
| 6.2.2 有限场理论 |
| 6.2.3 模型构建 |
| 6.2.4 模拟细则 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 孤立酸根与结合水体系的质子转移描述 |
| 6.3.2 季铵阳离子-酸根阴离子对与结合水体系的质子转移描述 |
| 6.3.2.1 完全自由度下的模拟结果 |
| 6.3.2.2 相对位置约束下的模拟结果 |
| 6.3.3 电场强化CO_2吸附的模拟研究 |
| 6.3.3.1 电场对季铵-碳酸根离子对与CO_2直接作用的影响 |
| 6.3.3.2 电场对季铵-氢氧根离子对吸附CO_2的强化作用 |
| 6.3.3.3 电场对界面水合的影响 |
| 6.3.3.4 理想水合条件下的CO_2吸附热力学 |
| 6.3.3.5 电场作为特殊催化剂的理论原理 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 全文总结与展望 |
| 7.1 主要研究成果 |
| 7.2 本文创新点 |
| 7.3 未来工作展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
（7）碳基材料对燃煤烟气硫资源回收过程的强化机制与方法（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 燃煤烟气硫资源化回收意义 |
| 1.2 基于碳材料的SO_2资源化脱除的研究进展 |
| 1.2.1 活性焦内部含硫物种吸附转化及迁移机制研究现状 |
| 1.2.2 孔隙结构配组对SO_2吸附、转化和赋存的影响 |
| 1.2.3 表面化学性质对SO_2吸附、催化转化的影响 |
| 1.3 碳材料内含硫物种再生解吸研究进展 |
| 1.3.1 传统热场辅助碳材料内脱硫产物解吸 |
| 1.3.2 微波场辅助碳材料内脱硫产物解吸 |
| 1.3.3 溶剂携带诱导碳材料内脱硫产物解吸 |
| 1.4 还原法处理SO_2回收制硫磺技术研究进展 |
| 1.4.1 碳热还原SO_2反应机理研究历程 |
| 1.4.2 碳热还原SO_2反应动力学模型 |
| 1.4.3 碳热还原SO_2反应的影响因素 |
| 1.5 课题来源及研究内容 |
| 1.5.1 课题来源 |
| 1.5.2 主要研究内容 |
| 第2章 碳材料多尺度结构内脱硫产物形成及赋存机制 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 研究思路及方法 |
| 2.2.1 研究思路 |
| 2.2.2 研究方法 |
| 2.3 碳材料表面含氧官能团对吸附SO_2影响机制 |
| 2.3.1 边缘氧官能化碳材料的制备 |
| 2.3.2 边缘氧官能化碳材料的理化性质表征 |
| 2.3.3 边缘氧官能化碳材料SO_2吸附动力学实验 |
| 2.3.4 DFT理论计算揭示碳材料氧官能团对SO_2吸附影响机制 |
| 2.4 孔隙结构配组对活性焦脱硫产物形成及赋存影响机制 |
| 2.4.1 活性焦理化结构表征 |
| 2.4.2 活性焦孔隙结构配组对活性焦脱硫产物形成及赋存的影响 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 碳材料内H_2SO_4直接定向解吸机制及方法 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 研究思路及方法 |
| 3.2.1 研究思路 |
| 3.2.2 研究方法 |
| 3.3 孔隙结构配组对活性焦内产物硫酸解吸影响机制探究 |
| 3.3.1 活性焦孔隙结构配组对硫酸直接解吸性能的影响 |
| 3.3.2 孔隙结构配组对产物H_2SO_4直接解吸影响机制 |
| 3.4 携带介质诱导产物H_2SO_4的输运和扩散机制探究 |
| 3.5 场协同活性焦内产物硫酸直接定向解吸影响机制 |
| 3.5.1 场类型对活性焦循环脱硫性能及再生效率的影响 |
| 3.5.2 多次循环再生后活性焦的理化结构演变规律 |
| 3.5.3 微波场辅助活性焦内吸附质H_2SO_4的解吸产物分析 |
| 3.5.4 场协同活性焦内含硫物种的快速定向解吸机制 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 基于碳热还原SO_2资源化回收制硫磺方法 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 研究思路及方法 |
| 4.2.1 研究思路 |
| 4.2.2 研究方法 |
| 4.3 碳热还原SO_2反应热力学 |
| 4.4 碳材料理化性质对碳热还原SO_2制硫磺反应影响机制 |
| 4.4.1 碳材料石墨化度对碳热还原SO_2反应动力学影响 |
| 4.4.2 碳材料孔隙结构对碳热还原SO_2反应动力学影响 |
| 4.4.3 碳材料氧官能团对碳热还原SO_2反应硫磺生成选择性影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 基于催化组分强化碳热还原SO_2资源化回收硫磺反应路径 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 研究思路及方法 |
| 5.2.1 研究思路 |
| 5.2.2 研究方法 |
| 5.3 典型钙源及温度对碳热还原SO_2反应的影响 |
| 5.4 CaCl_2担载活性焦还原SO_2反应动力学特性 |
| 5.4.1 CaCl_2担载活性焦理化结构表征 |
| 5.4.2 CaCl_2负载活性焦碳热还原SO_2反应动力学 |
| 5.4.3 CaCl_2负载活性焦碳热还原SO_2硫磺生成选择性 |
| 5.5 CaCl_2担载对碳热还原SO_2反应活性强化作用机制 |
| 5.5.1 CaCl_2担载碳热还原SO_2反应催化活性位点探究 |
| 5.5.2 DFT理论计算揭示钙源担载碳热还原SO_2反应机理 |
| 5.6 钙催化剂可回收性评估 |
| 5.7 本章小结 |
| 第6章 不定型煤基活性焦小试制备及SO_2资源化技术验证 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 研究思路及方法 |
| 6.2.1 研究思路 |
| 6.2.2 研究方法 |
| 6.3 不定型煤基活性焦小试制备工艺探究 |
| 6.3.1 预碳化对不定型煤基活性焦孔隙结构发展的影响 |
| 6.3.2 原煤粒径对不定型煤基活性焦孔隙结构发展的影响 |
| 6.3.3 活化气体浓度对不定型焦孔隙结构发展的影响 |
| 6.4 不定型煤基活性焦用于SO_2资源化小试实验探究 |
| 6.4.1 不定型煤基活性焦SO_2脱除实验验证 |
| 6.4.2 不定型煤基活性焦水洗再生性能验证 |
| 6.4.3 不定型煤基活性焦SO_2还原制硫磺实验验证 |
| 6.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（8）活性炭基催化剂同时催化水解HCN、COS和CS2及反应机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 HCN、COS和CS_2的来源、危害与性质 |
| 1.2.1 HCN、COS和 CS2 的来源 |
| 1.2.2 HCN的性质及危害 |
| 1.2.3 COS的性质及危害 |
| 1.2.4 CS2 的性质及危害 |
| 1.3 HCN、COS和CS_2常用脱除技术 |
| 1.3.1 HCN的脱除技术 |
| 1.3.2 COS和CS_2 的脱除技术 |
| 1.4 催化水解HCN、COS和 CS_2的研究 |
| 1.4.1 金属氧化物催化剂 |
| 1.4.2 活性炭催化剂 |
| 1.4.3 水解催化剂的失活、再生和反应机理 |
| 1.5 论文选题依据和研究内容 |
| 1.5.1 论文选题依据 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验及理论研究方法 |
| 2.1 实验系统及方法 |
| 2.1.1 研究技术路线 |
| 2.1.2 实验材料及仪器设备 |
| 2.1.3 催化剂制备 |
| 2.1.4 催化剂活性评价 |
| 2.1.5 催化剂表征 |
| 2.2 理论研究系统及方法 |
| 第三章 秸秆生物质活性炭的制备及活性评价 |
| 3.1 物理活化秸秆生物质活性炭的制备 |
| 3.2 活化剂种类对HCN、COS和 CS_2脱除效果的影响 |
| 3.3 炭化温度对HCN、COS和 CS_2脱除效果的影响 |
| 3.4 CO_2流量对HCN、COS和 CS_2脱除效果的影响 |
| 3.5 活化温度对HCN、COS和 CS_2脱除效果的影响 |
| 3.6 玉米秸秆生物质活性炭脱除HCN、COS和 CS_2的反应机理 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 微波煤质活性炭载体催化剂的筛选和活性评价 |
| 4.1 微波煤质活性炭催化剂的制备 |
| 4.2 金属种类对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.3 金属盐前驱体对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.4 金属含量对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.5 焙烧温度对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.6 工艺条件对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.6.1 反应温度对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.6.2 相对湿度对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.6.3 反应空速对HCN、COS和 CS_2协同催化水解活性的影响 |
| 4.7 Al_2O_(3-)MCAC同时催化水解HCN、COS和 CS_2失活机理 |
| 4.8 Al_2O_3-MCAC催化剂再生性能研究 |
| 4.8.1 再生方法对催化水解活性的影响 |
| 4.8.2 再生温度对催化水解活性的影响 |
| 4.9 本章小结 |
| 第五章 HCN、COS、CS2及H2O在活性炭表面的吸附竞争关系 |
| 5.1 计算依据 |
| 5.2 模型建立 |
| 5.3 HCN在石墨烯表面的吸附 |
| 5.3.1 HCN吸附结构优化 |
| 5.3.2 HCN吸附结果分析 |
| 5.4 COS在石墨烯表面的吸附 |
| 5.4.1 COS吸附结构优化 |
| 5.4.2 COS吸附结果分析 |
| 5.5 CS2 在石墨烯表面的吸附 |
| 5.5.1 CS2 吸附结构优化 |
| 5.5.2 CS2 吸附结果分析 |
| 5.6 H2O在石墨烯表面的吸附 |
| 5.6.1 H2O吸附结构优化 |
| 5.6.2 H2O吸附结果分析 |
| 5.7 H_2O、HCN、COS和 CS_2在石墨烯上的竞争吸附 |
| 5.8 本章小结 |
| 第六章 HCN、COS和 CS2 在活性组分表面的反应机理 |
| 6.1 计算依据 |
| 6.2 模型建立 |
| 6.3 H_2O与 HCN、COS和 CS_2在Al_2O_3(110)表面的吸附竞争关系 |
| 6.4 H_2O在 Al_2O_3(110)表面的吸附和解离类型 |
| 6.5 HCN在 Al_2O_3(110)表面催化水解机理 |
| 6.6 COS在 Al_2O_3(110)表面催化水解机理 |
| 6.7 CS_2在Al_2O_3(110)表面催化水解机理 |
| 6.8 本章小结 |
| 第七章 研究结论、创新点及建议 |
| 7.1 研究结论 |
| 7.2 研究创新点 |
| 7.3 建议 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录A 攻读博士期间的研究成果 |
| 附录B 攻读博士期间获得的荣誉和奖励 |
| 附录C 攻读博士学位期间参与的科研项目 |
| 附录D 文中主要的字母缩写和符号说明 |
（9）Mo/MgO-Al2O3催化剂的制备及COS加氢性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号说明 |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 COS的性质及脱除方法 |
| 1.2.1 COS的结构及性质 |
| 1.2.2 COS的脱除方法 |
| 1.3 水滑石及其衍生复合氧化物简介 |
| 1.3.1 水滑石的结构和性能 |
| 1.3.2 水滑石的制备方法 |
| 1.3.3 镁铝水滑石复合金属氧化物的应用 |
| 1.4 选题依据和研究内容 |
| 1.4.1 选题依据 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 样品制备 |
| 2.3.1 不同表面活性剂改性催化剂的制备 |
| 2.3.2 不同钼含量催化剂的制备 |
| 2.3.3 不同钼的负载方式的催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂脱硫活性评价 |
| 2.5 样品表征 |
| 2.5.1 XRD表征 |
| 2.5.2 N_2吸附表征 |
| 2.5.3 ICP表征 |
| 2.5.4 H2-TPR表征 |
| 2.5.5 FT-IR表征 |
| 2.5.6 拉曼光谱 |
| 2.5.7 碳硫分析 |
| 2.5.8 X射线光电子能谱 |
| 第三章 载体结构对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂加氢性能的影响 |
| 3.1 制备方法对载体结构性质及催化剂催化性能的影响 |
| 3.1.1 制备方法对MgO-Al_2O_3载体结构的影响 |
| 3.1.2 制备方法对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂中钼含量和分布的影响 |
| 3.1.3 制备方法对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂COS加氢性能的影响 |
| 3.2 表面活性剂对载体结构性质及催化剂催化性能的影响 |
| 3.2.1 表面活性剂对MgO-Al_2O_3载体结构的影响 |
| 3.2.2 载体结构对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂中钼含量和分布的影响 |
| 3.2.3 载体结构对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂COS加氢性能的影响 |
| 3.3 温度对催化剂催化性能的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Mo含量及负载方式对COS加氢转化性能的影响 |
| 4.1 Mo含量对催化剂加氢脱硫性能的影响 |
| 4.2 钼的负载方式对COS加氢转化的影响 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 Mg/Al比对Mo/MgO-Al_2O_3催化剂结构和性能的影响 |
| 5.1 不同Mg/Al摩尔比催化剂的活性评价 |
| 5.2 不同Mg/Al摩尔比对复合载体及催化剂物化结构的影响 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 总结与建议 |
| 6.1 论文结论 |
| 6.2 今后工作建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 |
（10）用于二硫化碳去除的新型催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 CS_2的来源及特性 |
| 1.3 CS_2治理方法与技术 |
| 1.3.1 冷凝法 |
| 1.3.2 吸附法 |
| 1.3.3 生物法 |
| 1.3.4 催化水解法 |
| 1.3.5 其他净化技术 |
| 1.4 本论文的研究目的与意义 |
| 1.5 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验内容 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体预处理方法 |
| 2.2.2 负载型催化剂的制备方法 |
| 2.3 催化剂的反应性能评价 |
| 2.3.1 催化剂反应评价装置 |
| 2.3.2 催化剂评价方法 |
| 2.4 表征方法 |
| 2.4.1 X射线衍射分析(X-ray Diffraction,XRD) |
| 2.4.2 氮气吸脱附实验(Nitrogen Adsorption-desorption Method) |
| 2.4.3 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS) |
| 2.4.4 CO_2程序升温脱附(Temperature Programmed Desorption,TPD) |
| 第3章 单金属负载型催化剂的筛选和活性评价 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 单金属负载型催化剂的制备 |
| 3.2.1 不同金属对CS_2催化水解的影响 |
| 3.2.2 载体对催化剂性能的影响 |
| 3.2.3 活性炭预处理方法对催化剂性能的影响 |
| 3.2.4 金属氧化物的负载量对催化剂性能的影响 |
| 3.2.5 超声浸渍时间对催化剂性能的影响 |
| 3.2.6 焙烧条件对催化剂活性的影响 |
| 3.2.7 碱性溶液改性对催化剂性能的影响 |
| 3.3 反应条件对催化剂活性的影响 |
| 3.3.1 CS_2进口浓度对催化剂活性的影响 |
| 3.3.2 水蒸气含量对催化剂活性的影响 |
| 3.3.3 反应温度对催化剂性能的影响 |
| 3.3.4 空速对催化剂活性的影响 |
| 3.4 催化剂的加热再生 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 复合金属负载型催化剂活性评价 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 双金属组分对催化剂活性的影响 |
| 4.2.1 第二金属组分的筛选 |
| 4.2.2 浸渍顺序对铜镁负载型催化剂性能的影响 |
| 4.3 三金属组分催化剂的制备与反应条件优化 |
| 4.3.1 第三金属组分的筛选 |
| 4.3.2 铜镍摩尔比对催化剂性能的影响 |
| 4.4 反应条件对复合金属负载型催化剂的影响 |
| 4.4.1 水蒸气含量的影响 |
| 4.4.2 反应温度的影响 |
| 4.4.3 空速的影响 |
| 4.4.4 KOH浸渍量的影响 |
| 4.5 加热再生对复合金属负载型催化剂的影响 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 建议与展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
四、载体孔结构对常温COS水解催化剂性能的影响（论文参考文献）
- [1]焦炉煤气脱硫过程的催化水解和吸收特性研究[D]. 田相峰. 华北电力大学(北京), 2021
- [2]高炉煤气精脱硫技术实验研究[D]. 潘瑞欣. 西安理工大学, 2021(01)
- [3]分子筛吸附脱除焦炉煤气中羰基硫和硫化氢性能及机理研究[D]. 蒋慧敏. 太原理工大学, 2021
- [4]分子筛吸附剂脱除高炉煤气中COS和H2S性能及操作参数优化[D]. 李宇杰. 太原理工大学, 2021
- [5]多孔纳米氧化锌基常温精脱硫剂制备及构效关系[D]. 杨超. 太原理工大学, 2021(01)
- [6]季铵修饰聚合物的制备及空气二氧化碳捕集性能研究[D]. 侯成龙. 浙江大学, 2021(01)
- [7]碳基材料对燃煤烟气硫资源回收过程的强化机制与方法[D]. 皮信信. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [8]活性炭基催化剂同时催化水解HCN、COS和CS2及反应机理研究[D]. 刘娜. 昆明理工大学, 2021(02)
- [9]Mo/MgO-Al2O3催化剂的制备及COS加氢性能的研究[D]. 孙秋霞. 太原理工大学, 2020
- [10]用于二硫化碳去除的新型催化剂的研究[D]. 田昀. 天津大学, 2018(06)